Janus In2SSe与In2STe单层中硫K与L2,3边XANES光谱的激子效应研究

本文采用多体微扰理论（MBPT）与Bethe-Salpeter方程（BSE），系统研究了Janus In2SSe和In2STe单层中硫原子的X射线吸收近边结构（XANES）光谱。研究发现激子效应显著改变硫K边与L2,3边的光谱特征，揭示了这类二维材料在光电子与催化领域的应用潜力。

　　

Highlight

激子效应对硫核心吸收光谱的影响是本研究的关键发现，其在Janus与原始单层中均显著存在。

Computational parameters

基态与激发态性质通过全电子全势能exciting代码计算，采用线性增强平面波加局域轨道（LAPW+LO）方法求解Kohn-Sham方程，并基于此通过Bethe-Salpeter方程（BSE）计算XANES光谱。交换关联能采用Perdew等人开发的近似泛函。所有单层的倒易空间维度设为8×8×1，包含64个k点，足以收敛光学性质。

Structures and energy bands

图1展示了In₂SSe与In₂STe单层的结构：两层铟原子夹在硫与硒（或碲）原子层之间。这些Janus单层属于P3m1（156号）空间群，具六方对称性；而In₂S₂单层属$$（187号）空间群。详细晶体学参数见表1。Janus单层中铟与不同硫属原子间的键长差异导致结构不对称，进而影响电子与光学性质。

Conclusion

激子准粒子（即跃迁电子与空穴形成的束缚态）对硫核心吸收光谱的影响极为重要。要获得合理的光谱结果，必须考虑该效应。硫K边特征主要源于电子向该原子p轨道的跃迁，而L_2,3边起始特征则涉及电子向铟s态（与硫属p态和铟d态杂化）的跃迁。