双轴应变调控Janus MoTeSe单层光电响应的机理与性能研究

本综述基于第一性原理计算，系统阐述了双轴应变（-9%至9%）对Janus MoTeSe单层结构稳定性、电子特性（如直接带隙1.277 eV）及光学性质（如吸收系数达105 cm-1量级）的调控机制，揭示了应变诱导半导体-金属转变（semiconductor-to-metal transition）及带隙红移/蓝移现象，为应变工程（strain engineering）设计可调光电器件提供了理论依据。

　　

计算方法

本研究基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT），通过Materials Studio软件中的CASTEP模块完成结构优化与性质分析。核价电子相互作用采用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（Generalized Gradient Approximation, GGA）处理。计算过程中平面波截断能设置为500 eV，K点网格采样为9×9×1。为规避范德华力影响，引入DFT-D2方法进行校正。所有结构在能量收敛至1×10^-5 eV/原子、力收敛至0.01 eV/?、应力偏差低于0.02 GPa时视为优化完成。

几何结构与稳定性

几何优化后，本征MoTe₂的晶格常数a = b = 3.560 ?，Mo-Te键长d = 2.744 ?，与既往研究高度一致，表明计算方法和模型可靠。将MoTe₂下层Te原子全部替换为Se原子后，构建出Janus MoTeSe单层结构，其中Mo原子被Te和Se原子夹层包裹。该结构在-9%至9%双轴应变范围内均表现出良好的动力学稳定性（通过声子谱验证）和热力学稳定性（通过分子动力学模拟验证）。应变调控下体系结合能与形成能的变化揭示了结构稳定性的应变依赖性。

结论

本研究基于第一性原理计算，系统揭示了双轴应变对Janus单层MoTeSe稳定性、电子特性与光学性质的调控作用。主要结论如下：结合能与形成能计算表明，应变可调控体系稳定性。双轴拉伸应变使带隙由1.277 eV显著窄化至0.021 eV，提升载流子迁移率，并在9%应变时诱发半导体-金属转变；压缩应变则导致直接带隙向间接带隙转变。光学分析表明，拉伸应变引起吸收峰红移并将能量损失迁移至低能区；压缩应变则诱导吸收蓝移，大幅提升吸收系数（从1.062×10⁵ cm^-1至1.278×10⁵ cm^-1）和光捕获能力。此外，压缩应变使静态介电常数升高，在-9%应变时达3.061。本研究为基于应变工程的可调光电器件设计提供了理论基础。