铝修饰七嗪基石墨氮化碳纳米管（hg-C3N4-NTs）吸附多氢分子的DFT研究及其储氢应用前景

本综述通过周期性密度泛函理论（DFT）系统研究了铝（Al）修饰的七嗪基石墨氮化碳纳米管（hg-C3N4-NTs）对多氢分子的吸附行为。研究发现首分子H2为解离性化学吸附，结合能显著高于后续分子，其中锯齿型（6,0）纳米管表现出最优吸附性能（-1.89 eV），为设计高效、低成本储氢材料提供了重要理论依据。

　　

Highlight

铝修饰的七嗪基石墨氮化碳纳米管（hg-C₃N₄-NTs）在吸附多氢分子时表现出独特的解离性化学吸附特性，首分子H₂的吸附能显著高于后续分子，其中锯齿型（6,0）结构展现出最强的吸附能力（-1.89 eV），为高性能储氢材料设计提供了新方向。

Methods and Computational details

所有原始及铝修饰的（3,3）扶手椅型和（6,0）锯齿型hg-C₃N₄-NTs的优化结构均采用周期性DFT方法计算。纳米管沿轴向（A轴）的周期长度包含12个重复单元。值得注意的是，两种原始纳米管具有相同的分子式C₇₂N₉₆。所有计算均通过CRYSTAL17软件包完成。

The structures of pristine zigzag and armchair hg-C₃N₄-NTs

优化后的原始（3,3）扶手椅型和（6,0）锯齿型hg-C₃N₄-NTs结构如图1所示。扶手椅型纳米管呈现中空六边形形态，而锯齿型则形成中空圆柱状构型。所有结构的详细几何参数见表S1（补充材料），优化结构的笛卡尔坐标（单位?）见表S2。

Conclusions

通过周期性DFT-D2方法研究了铝修饰（3,3）扶手椅型和（6,0）锯齿型hg-C₃N₄-NTs对1-4个氢分子的吸附结构。原始纳米管对单氢分子的吸附能随管径增大而增强，其中扶手椅型（3,3）的相互作用强于锯齿型（6,0）。相比之下，铝修饰纳米管表现出显著增强的吸附性能，特别是首分子H₂的解离吸附机制，为纳米管基储氢材料的设计提供了关键见解。