碲辅助在绝缘基底上生长晶圆级原子级薄绝缘非晶碳的突破性研究及其量子隧穿特性

为解决二维非晶碳（a-C）在绝缘基底上直接合成与严格电学表征的难题，研究人员开发了一种碲（Te）辅助化学气相沉积（CVD）方法，成功实现了晶圆级、图案化单层a-C的可控制备。低温量子隧穿测量证实其均匀性与本征绝缘行为，为低维无序材料的基础研究与电子器件应用提供了新平台。

　　

在材料科学领域，二维材料的研究长期以来集中于晶体体系，如石墨烯（graphene）和六方氮化硼（hBN）。然而，非晶态二维材料——尤其是单层非晶碳（monolayer amorphous carbon, a-C）——因其独特的原子无序结构、优异的机械性能和可调的电子特性，近年来引起了广泛关注。自2020年首次成功合成以来，a-C已成为探索低维无序系统中电子输运、量子效应和机械行为的理想平台。尽管如此，该领域仍面临两大瓶颈：一是现有合成方法依赖金属（如铜）基底，需通过蚀刻转移至绝缘基片，这一过程易引入污染和损伤，且难以实现图案化与晶圆级制备；二是对其绝缘行为的表征多限于室温高阻测量，无法揭示低温下的本征量子特性，严重制约了基础研究和应用开发。

针对上述问题，本研究发展了一种创新的碲（Te）辅助化学气相沉积（CVD）技术，首次在绝缘基底上直接生长出晶圆级、高均匀性且图案可控的单层a-C薄膜，并通过低温量子隧穿测量揭示了其本征绝缘行为。该项突破性工作发表于《Nature Communications》，为二维非晶材料的可控制备、严格表征和器件集成提供了全新策略。

研究团队主要采用了以下关键技术方法：利用磁控溅射制备碳掺杂钼（C-Mo）前驱体薄膜；通过Te辅助CVD在650°C下实现a-C的直接生长；结合拉曼光谱（Raman spectroscopy）、X射线光电子能谱（XPS）和原子分辨率环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）对材料进行结构与成分表征；设计并制备了金/a-C/石墨烯垂直隧穿器件；在1.6 K液氦温度下进行量子隧穿电学测量；采用动力学蒙特卡罗（kMC）模拟和密度泛函理论（DFT）计算从理论上揭示了Te的促进生长机制。

合成与表征二维非晶碳（a-C）

通过优化CVD工艺参数并引入痕量Te源，研究团队在SiO₂/Si等绝缘基底上成功制备出晶圆级单层a-C薄膜。光学图像与拉曼映射表明，薄膜具有高均匀性和连续性，覆盖度可达2英寸晶圆。拉曼光谱显示出典型的D峰和G峰，且缺乏2D峰，证实了其非晶态结构。XPS与EDX分析表明生长后无钼残留，说明Te有效促进了钼的蒸发与碳的重新组合。原子分辨ADF-STEM图像进一步揭示了a-C的连续网络结构，其中包含五元环、六元环以及七元及以上碳环，且统计分布与以往报道一致，确证了其缺乏长程有序性。

二维a-C的形成机制

理论模拟与实验对照表明，Te在生长过程中扮演了关键角色：DFT计算显示，Te原子可在基底氧原子与碳膜边缘的碳自由基之间形成桥接键，从而增强碳膜与基底的相互作用，抑制三维卷曲倾向，促使形成平坦的二维非晶结构。kMC模拟进一步表明，生长温度（T_g）对膜层结晶度有显著影响：低温（如650°C）利于非晶态形成，而高温（如900°C）则促进纳米石墨烯晶区的形成。这一发现为a-C的可控生长提供了理论依据。

低温量子隧穿测量

为解决a-C材料面内电导率极低、难以进行传统电输运测量的难题，研究团队设计了一种垂直隧穿器件结构（Au/a-C/石墨烯），在1.6 K下测量其量子隧穿特性。I_b–V_b曲线在低偏压区呈线性，表明高电阻行为；在高偏压区则呈指数依赖关系，与hBN等绝缘体行为一致，证实了a-C的本征绝缘特性。通过底栅调控（V_g）还可调制线性区范围，进一步验证了材料的均匀性与稳定性。与晶体hBN器件相比，a-C器件中未观察到声子辅助隧穿所致的垂直条纹，这一差异支持了其非晶态本质。

讨论与结论

本研究成功开发了一种Te辅助CVD方法，实现了绝缘基底上晶圆级单层a-C的直接合成与图案化控制，克服了以往依赖金属基底和转移工艺的限制。理论分析揭示了Te在抑制碳膜三维化、促进二维生长中的关键作用。低温量子隧穿测量不仅证实了a-C的均匀性与绝缘行为，还彰显了该技术在研究低维非晶材料电子特性中的优势。值得注意的是，尽管a-C表现出类似hBN的隧穿行为，其非晶态结构可能导致能带边界模糊，这一点与通过Tauc方法估算的平均光学带隙（2.3 eV）相符，但仍需进一步研究。

该工作不仅为二维非晶材料的合成、表征和器件集成提供了全面解决方案，也为理解无序系统中的电子行为、量子效应以及未来在柔性电子、量子器件和逻辑电路中的应用奠定了基础。多位作者来自中国、新加坡及瑞士的研究机构，其中第一作者单位以国内为主，体现了国内外合作在推动前沿材料研究中的重要作用。