双铁电栅极可调控忆阻器实现非线性计算与多模态融合的物理实现

本文报道了一种基于双铁电（ferroelectric）耦合效应的栅极可调控忆阻器（memristor），通过α-In2Se3和HZO（HfZrOx）的偶极耦合实现了增强的迟滞特性、丰富的时间动力学和非易失性异突触可塑性。该器件利用动态非线性实现了多模态储层计算（reservoir computing, RC），并通过静态非线性加速了欧几里得距离计算，为K均值聚类（K-means clustering）等机器学习任务提供了硬件加速新方案。

　　

1 引言

利用硬件的本征物理非线性构建高能效、低硬件成本的计算系统已成为新兴研究方向。储层计算（RC）通过物理实现的储层层进行时间积分和高维非线性映射，再通过训练读出层对高维状态进行分类。然而当前物理RC系统仍受限于系统非线性的复杂性和可调性不足。静态非线性（如忆阻器中的非线性电导）同样具有巨大潜力，可直接实现平方、立方和指数等数学运算。特别是平方项在欧几里得距离计算、L2正则化和损失函数评估等关键操作中具有基础作用。

铁电材料因其丰富的物理动力学、非线性和缩放能力成为理想候选材料。然而，多个铁电材料间偶极耦合的研究仍处于初期阶段，这限制了基于铁电的复杂计算范式的发展。本研究通过集成铁电半导体α-In₂Se₃和铁电绝缘体HZO，设计了一种双铁电栅极可调控忆阻器，实现了增强的动力学和非线性特性。

2 结果与讨论

2.1 基于双铁电栅极可调控忆阻器的物理非线性计算

物理计算系统包含三个组成部分：输入层、具有可调参数的非线性物理层和输出层。本研究构建的双铁电忆阻器表现出丰富的非线性动力学特性，其非线性可分为动态非线性和静态非线性两类。动态非线性允许将时间输入信号映射到高维空间，而铁电耦合进一步促进了材料内多模态融合，作为多模态储层计算的硬件基础。静态非线性可对输入电压信号执行关键的平方或指数运算，有效加速非线性乘加计算。

2.2 铁电α-In₂Se₃和HZO的材料表征

在构建双铁电忆阻器前，系统研究了α-In₂Se₃和HZO的晶体结构和铁电特性。α-In₂Se₃的中央层Se原子位移打破了晶体结构的中心对称性，产生面内（IP）和面外（OOP）耦合的铁电极化。原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）图像验证了α-In₂Se₃层的3R堆叠结构，高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像显示d间距为0.35nm，与α-In₂Se₃的（100）晶面一致。

HZO通过原子层沉积（ALD）生长并经过退火形成铁电正交相。HRTEM图像显示退火后的HZO完全结晶，整个图像中观察到清晰的晶格条纹。通过压电力显微镜（PFM）表征了α-In₂Se₃的铁电特性，在不同薄片和同一薄片的不同域中观察到180°的相反相位对比。TiN/HZO/Pd电容器的P-V测试显示典型的铁电迟滞现象，剩余极化（P_r）为10μC cm^-2，表明退火后的HZO具有良好的铁电性。

2.3 具有全面突触行为的双铁电栅极可调控忆阻器

通过集成铁电半导体α-In₂Se₃和铁电绝缘体HZO构建了双铁电栅极可调控忆阻器。该器件采用平面忆阻器结构，直流（d.c.）或脉冲电压输入施加到漏电极，恒定调制电压施加到栅电极。与HfO₂/α-In₂Se₃单铁电忆阻器相比，双铁电结构的器件在置位和复位过程中表现出显著增大的迟滞窗口和开/关比，证明了双铁电设计的有效性。

栅极可调性是双铁电忆阻器的重要特性。通过将栅极电压从+1V逐渐降低到-1V同时保持漏极扫描电压不变，置位过程的迟滞逐渐增加，而复位过程的迟滞逐渐减小。这是因为不同的栅极偏压改变了栅极和漏极之间的相对扫描电压范围（V_gd），很好地模拟了直流条件下的异突触可塑性。

系统的瞬态测试研究了双铁电忆阻器的动态响应。当施加强正负电压脉冲（V_d=±3V，100ms，V_g=0V）时，器件在低（高）电阻状态之间切换，并在每个脉冲后表现出长期和短期记忆效应的组合。由于HZO的矫顽场约为0.8-2MV cm^-1，而α-In₂Se₃的矫顽场约为0.2MV cm^-1，施加弱刺激有望诱导α-In₂Se₃的动态响应而不改变HZO的铁电极化状态。

2.4 具有可调非线性变换的多模态储层计算

储层计算具有实现低硬件成本、低功耗和多模态处理能力的潜力，但其计算能力受系统动力学复杂性的限制，且缺乏材料内多模态融合策略。基于双铁电忆阻器构建了多模态融合储层，其中铁电α-In₂Se₃和HZO的独特动力学可作为两个子储层，通过偶极耦合连接。

在多模态物体识别任务中，物体具有五种形状（字母"A"到"E"）和两种不同材料（玻璃和塑料）。视觉模态提供图像信息，触觉模态提供物体的重量信息，其中重物体对应玻璃，轻物体对应塑料。物体的触觉信息首先对HZO进行非易失性编程，转化为铁电极化状态，然后调制α-In₂Se₃的动态响应。随后，物体的视觉信息被转换为电脉冲并馈送到α-In₂Se₃的漏极端。

双铁电设计丰富了储层层的物理动力学，并提供可调节的非线性变换模式。通过将HZO极化预编程为向下或向上状态，应用16种电压脉冲从"0000"到"1111"，收集每四个脉冲后的电流值并从相同的参考电流中减去，得到两种非线性映射模式，这些模式实际上包含了视觉和触觉两种模态融合后的信息。

当使用单模态（视觉信息）进行识别时，由于缺乏触觉信息，系统只能识别形状类别而无法确认材料（玻璃或塑料），识别准确率约为50%。而应用多模态输入时，储层成功实现了多模态信息的融合和识别，网络达到100%的识别准确率。研究表明，最终输出层可以通过训练过程中的权重调整来适应器件间变异（D2D）的影响，没有观察到显著的精度下降。循环间变异（C2C）对网络性能的影响分析显示，网络对小变异（σ/μ=0.1）具有鲁棒性并保持100%的准确率，而随着变异的进一步增加，网络准确率单调下降。

2.5 用于欧几里得距离比较和聚类算法实现的非线性存内计算

除了促进动态储层计算的动态非线性外，静态非线性在非线性存内计算中也起着至关重要的作用，在机器学习和图像处理中具有广泛的应用前景。然而，仍缺乏具有可调可控静态非线性的新兴存储器，导致非线性计算过程的加速仍然具有挑战性。

提出了一种具有多级非线性电导的双铁电栅极可调控忆阻器。结合交叉阵列架构，在欧姆定律和基尔霍夫定律的指导下，硬件能够实现非线性乘加计算。以平方运算为例，非线性存内计算单元可以加速聚类算法中的欧几里得距离计算和L2正则化中的平方运算。

栅极调制在控制双铁电忆阻器的非线性类型方面起着至关重要的作用。当栅极电压为+1V时，I_d-V_d曲线遵循二次多项式关系；栅极电压为0V时，遵循纯平方关系；栅极电压为-1V时，遵循三次多项式或指数关系。因此，通过设置不同的栅极电压，该忆阻器有望实现二次多项式、纯平方项、三次多项式和指数项的加速。

通过将忆阻器栅极电压设置为0V来实现平方运算的加速，并且非线性操作的权重（W_i）参数可以通过铁电极化状态统一调节和存储。在计算欧几里得距离时，权重设置为相同值。而对于其他距离计算（如加权欧几里得距离和马哈拉诺比斯距离），权重需要设置为不同值，这突出了可调权重在非线性计算中的重要性。

为了证明非线性存内计算的潜力，以平方项的乘加运算为例展示了其在计算聚类算法内欧几里得距离中的应用。鸢尾花具有三个物种，可以根据其特征进行分类。K均值算法非常适合对鸢尾花数据集进行聚类，其核心步骤是计算每个数据点与所有质心之间的欧几里得距离，并将每个数据点分配给最近的质心。

通过将每个样本点（鸢尾花）与质心之间的坐标差异映射到施加于忆阻器的不同输入电压，而输出电流提供了平方运算的结果。考虑来自六个忆阻器的D2D变异，平方运算的预期和实验结果比较显示获得了良好的一致性，表明双铁电忆阻器能够可靠地执行平方运算。最终，鸢尾花被成功聚类为三个类别，准确率达到95.3%。

计算噪声对聚类精度的影响研究表明，少量噪声可以将精度提高1.5%，证明了该聚类算法的鲁棒性。然而，随着噪声的进一步增加，聚类精度单调下降。量化对聚类精度的影响分析显示，2比特量化产生相对较低的精度（78.3%），而3比特量化足以获得良好的聚类结果（95.4%）。

由于K均值聚类算法只需要计算和比较每个样本点与所有质心之间的欧几里得距离，平方欧几里得距离足以执行此任务，不需要执行平方根运算。对于需要精确计算欧几里得距离的算法，非线性忆阻器在解决这个问题方面也具有巨大潜力。值得注意的是，非线性忆阻器可以在电压扫描模式下执行平方运算。通过逆转这个过程，非线性忆阻器也可以在电流扫描模式下执行平方根运算。因此，也可以实现欧几里得距离的精确计算。

3 结论

本研究制备了一种双铁电栅极可调控忆阻器，表现出显著增强的迟滞特性和非易失性异突触可塑性等关键特性。通过探索双铁电忆阻器的动态非线性，物理实现了多模态储层计算。在多模态物体识别任务中成功演示了材料内多模态融合策略，达到100%的准确率。还展示了具有栅极可调非线性计算类型和多值权重的非线性存内计算。成功实现了K均值算法中欧几里得距离计算的加速，在鸢尾花数据集上达到95.3%的聚类准确率。这些发展为加速下一代计算范式带来了希望，并弥合了器件动力学和计算功能之间的差距。

4 实验部分

4.1 器件制备

本研究中的双铁电忆阻器制造在重掺杂n型硅片（0.002-0.004Ω·cm）上。通过磁控溅射在氩气气氛中从TiN靶材沉积TiN（40nm）电极。然后通过原子层沉积（ALD）生长HZO（17nm）。随后，在氮气气氛中通过快速热退火（RTA）在500°C下退火60秒以在HZO中形成铁电相。作为对照实验，通过ALD在重掺杂硅片上生长HfO₂薄膜而不进行退火过程，作为非铁电介电层。通过紫外光刻制作标记，随后通过电子束蒸发沉积Ti/Au（5/45nm）并进行剥离工艺。将铁电α-In₂Se₃薄片从块状α-In₂Se₃晶体机械剥离到基底上。通过电子束光刻制作距离约1μm的源极和漏极电极，随后通过电子束蒸发沉积Pd/Au（5/80nm）并进行剥离工艺。

4.2 电学测量

通过TiN/HZO/Pd铁电电容器测试退火后HZO的铁电特性，其中使用铁电分析仪在1kHz频率下进行P-V测量。为了表征忆阻器的电学特性，在黑暗条件下使用配备半导体脉冲发生器单元（SPGU）模块的半导体参数分析仪进行直流和脉冲测量。

4.3 材料表征

为了测试拉曼光谱，将α-In₂Se₃薄片从块状晶体机械剥离到Si/SiO₂基底上。使用激发激光为532nm的拉曼成像显微镜获得拉曼光谱。为了测试铁电特性，将α-In₂Se₃薄片从块状晶体机械剥离到Si/Ti/Au基底上。通过多模式原子力显微镜进行PFM测量，使用弹簧常数为80N m^-1的导电针尖。通过双束聚焦离子束系统制备横截面TEM样品。通过场发射TEM在200kV操作下捕获高分辨率TEM图像。通过C_s校正TEM捕获原子分辨率STEM-HAADF图像。

4.4 仿真

在多模态储层计算任务中，每个样本包含触觉和视觉信息。触觉输入首先确定忆阻器是处于高电流状态还是低电流状态，视觉输入被转换为一串小脉冲并施加到器件上。将20×20图像添加10%噪声，裁剪为100×4像素，并逐行转换为4个电压脉冲施加到器件上。在施加4个脉冲后收集器件电流值作为储层状态。因此，每个图像收集100个电流值并馈送到输出层。输出层是一个100×10的全连接网络，具有10个输出神经元，对应5个字母和2种不同材料。使用sigmoid函数作为读出网络的激活函数来计算不同输出的概率。通过梯度下降优化方法最小化成本函数，最终产生优化的读出层权重。

K均值聚类任务基于鸢尾花数据集进行，该数据集包含150个样本，具有四个特征（萼片长度、萼片宽度、花瓣长度和花瓣宽度），来自三种鸢尾花。由于其已知的真实分类和类别间的平衡分布，这个多变量数据集特别适合评估聚类算法。实施k=3的K均值聚类来识别鸢尾花数据集中的自然分组。在分配步骤中，根据比较的欧几里得距离将每个点分配给最近的质心。在更新步骤中，将质心的位置重新计算为分配点的平均值。重复此过程直到满足收敛条件。