钠掺杂MnO2/Co3O4催化剂通过氧空位工程实现室温甲醛高效催化氧化及其在水-气混合净化系统中的应用研究

本文创新性地构建了钠掺杂MnO2/Co3O4三元催化剂（(MnO2/Na0.7MnO2.05)/Co3O4），通过氧空位工程提升表面氧（Oads）和晶格氧（Olatt）迁移率，在室温下实现水相与气相甲醛（HCHO）的高效降解（1小时达62.42%），并首次集成商用空调风扇构建混合净化系统，为室内VOCs治理提供新材料设计与工程化应用范例。

　　

Highlight

本研究的核心发现彰显了以下突破性进展：

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  钠掺杂显著提升Mn³⁺比例与氧空位浓度，增强氧物种迁移性
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  三元催化剂在30℃下1小时内对100 mg/L甲醛水溶液降解率达62.42%
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  通过EPR（电子顺磁共振）、ROS（活性氧物种）检测与DFT（密度泛函理论）计算揭示溶液相甲醛降解路径
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  首创水-气混合净化系统，在空调风扇搭载下5小时内实现4000 mL的10 mg·L^?1甲醛溶液56.36%的室温降解

Section snippets

Catalyst preparation

二元与三元催化剂的详细制备流程见支撑信息（图S1与表S1）。二元催化剂的制备：取60 g CO₂PCA饱和吸收液，加水配制60 g/L溶液备用；配制0.60 mol/L的MnC₄H₅O₄溶液备用；取25 mL CO₂PCA水溶液、特定质量的C₄H₆CoO₄及25 mL MnC₄H₅O₄溶液置于100 mL聚四氟乙烯内衬中得混合溶液。前驱体通过 hydrothermal 反应获得。

Single-factor optimization and response surface interaction design

单因素实验以其操作简便、结果直观、分析直接的特点，成为优化催化剂制备条件的常用手段。本研究系统考察水热温度、水热时间、CO₂PCA浓度、Mn²⁺浓度及Mn/Co比对甲醛降解性能的影响，以确定各因素的最佳制备参数。为评估水热温度的影响，设置梯度实验并观察催化效率变化。

Conclusions

本研究通过设计钠掺杂三元复合催化剂（(MnO₂/Na_0.7MnO_2.05)/Co₃O₄），攻克了室温下高效降解室内甲醛的难题。该催化剂经简单的一步水热法及煅烧制备，具备可扩展性与结构均一性。其多孔球状形貌与高比表面积促进反应物吸附与活性位点暴露。Na⁺掺杂有效调控晶体结构、电荷分布与氧空位浓度，为室温VOCs去除的实际应用提供新路径。