原位释放氨气策略降低钙钛矿太阳能电池能量无序性并实现26.26%的光电转换效率

本研究针对钙钛矿材料高能量无序导致的严重载流子非辐射复合问题，开发了一种原位NH3生成调控结晶策略。通过提升缺陷形成能（如VPb达5.61 eV），获得乌尔巴赫能量低至23.7 meV的高有序薄膜，使器件开路电压(VOC)提升至1.182 V，效率(PCE)达26.26%，并展现出优异的环境稳定性。

　　

通过原位氨气（NH₃）释放策略，研究人员成功降低了钙钛矿薄膜的能量无序度。理论计算表明，NH₃分子中氮原子的孤对电子与铅离子（Pb²⁺）配位，显著提高了铅空位（V_Pb）、碘位铅反位（Pb_I）和铅位碘反位（I_Pb）等关键缺陷的形成能，分别达到5.61 eV、0.37 eV和4.09 eV。这种分子级调控使得制备的钙钛矿薄膜乌尔巴赫能量（Urbach energy）降低至23.7 meV，表明材料具有高度的能量有序性。

基于该策略的冠军器件实现了52 mV的开路电压损失（V_{OC, loss}）降低，开路电压达到1.182 V，并创造了26.26%的功率转换效率（PCE）记录。在稳定性测试中，器件在氮气环境下储存1100小时后仍保持95%以上初始效率，在65°C高温老化700小时后保持90%以上性能。此外，5×5 cm²迷你组件实现了21.31%的效率，展现了该技术在钙钛矿光伏领域的前沿性能。

这项研究通过精准调控钙钛矿结晶过程，建立了能量无序与非辐射复合损失之间的定量关联，为高性能光电器件的缺陷工程提供了新范式。