W和Cr双掺杂协同调控Co3O4加速中性介质中析氧反应动力学重构机制研究

本研究通过水热煅烧法合成W、Cr双掺杂Co3O4电催化剂，该材料在中性介质中展现出优异的析氧反应（OER）性能。双掺杂策略通过调控电子结构、增强导电性并加速催化剂动态重构，实现347 mV@10 mA cm?2的低过电位和100小时稳定运行，为中性电解水催化剂设计提供了新思路。

　　

Highlight

通过简单的水热、浸渍和煅烧策略成功合成W, Cr-Co₃O₄电催化剂。双金属元素的共掺杂协同提高了电导率，调控了Co₃O₄的电子结构，并增加了电催化剂中Co³⁺的比例，从而增强催化活性。我们还发现中性介质中催化剂在OER过程中会发生重构，W和Cr的共掺杂加速了这种重构过程，进一步提升了催化剂活性。

Materials

尿素(CH₄N₂O, AR,99%)、氟化铵(NH₄F, AR)、六水合硝酸钴(Co(NO₃)₂·6H₂O, AR,99%)、六水合氯化铬(CrCl₃·6H₂O, AR,98%)、二水合钨酸钠(Na₂WO₄·2H₂O, AR,99.5%)购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。去离子水(DI water, >18 MΩ)、盐酸(HCl, 1M)、泡沫镍(NF)、乙醇和丙酮购自国药集团化学试剂有限公司。

Synthesis and characterisation

我们通过简单的水热法合成了W, Cr-Co₃O₄电催化剂。合成过程如图1a和实验部分所示。首先通过水热合成法制备Co(OH)₂。如图S1所示，该材料的特征峰与Co(OH)₂相符，证实成功合成了Co(OH)₂。随后用钨酸钠和氯化铬水溶液进行浸渍，最后通过高温煅烧得到目标产物。

Conclusion

总之，我们成功采用水热、浸渍和煅烧方法在泡沫镍上合成了W, Cr-Co₃O₄。XPS和EDS结果证实W和Cr成功掺入Co₃O₄晶格。XPS和接触角测试结果表明，W和Cr的掺入改变了催化剂的电子结构并增强了其表面的水吸附能力。对CV测试前后催化剂的HRTEM和XPS分析表明，W, Cr-Co₃O₄在中性介质中发生了显著重构，生成了真正的活性物种CoOOH，而W和Cr的共掺杂加速了这种重构过程。