数据驱动加速设计：非等摩尔稀土硅酸盐的相稳定性与1550°C高温CMAS腐蚀抗性研究

本研究通过数据驱动方法（机器学习、高通量筛选）与实验验证相结合，系统性设计并优化了非等摩尔稀土硅酸盐（RESs）材料，解决了其相稳定性（β-phase）与高温CMAS（钙镁铝硅酸盐）腐蚀抗性的协同调控难题，为新一代环境障涂层（EBCs）提供了高效材料开发范式。

　　

Section snippets

Fabrication of the RESs ceramics

本研究通过溶胶-凝胶法合成了24种等摩尔多组分稀土硅酸盐（RESs，稀土元素包括Gd、Sc、Er、Yb、Y，具体组成见表S1）。将稀土硝酸盐（RE(NO₃)₃·5–6H₂O，纯度99.9%）与正硅酸乙酯（TEOS）按预设比例分别溶解于无水乙醇后混合。对于RE₂SiO₅，Si:RE比例为1:2；对于RE₂Si₂O₇，比例为1.1:1。混合溶液经搅拌、凝胶化、干燥及煅烧后，获得前驱体粉末，再通过放电等离子烧结（SPS）成型为陶瓷块体。

Parameter fitting of the unit cell structure

图2展示了24种合成RESs的XRD图谱。图2a与2c显示所有稀土单硅酸盐（REMs）样品均呈现X2相结构。在1300°C至1600°C烧结过程中，(Gd_0.33Y_0.33Yb_0.34)₂Si₂O₇、(Gd_0.33Er_0.33Yb_0.34)₂Si₂O₇和(Gd_0.25Er_0.25Y_0.25Yb_0.25)₂Si₂O₇从α+β混合相转变为γ相，其余稀土双硅酸盐（REDs）样品则保持β相（图2b与2d）。对1300°C烧结4小时的粉末进行Rietveld精修（图S1），揭示了最大衍射强度（I_max）、晶格常数、晶格畸变与平均稀土离子半径（r?_Me）之间的线性关系，为机器学习描述符筛选提供了结构基础。

Conclusion

本研究提出了一种数据驱动策略，用于设计具有稳定单相和优异CMAS腐蚀抗性的多组分/高熵稀土硅酸盐（RESs），适用于环境障涂层（EBCs）。通过整合新合成的24种等摩尔RESs与开源数据，我们开发了用于相识别与CMAS腐蚀预测的机器学习模型。主要结论包括：

1. 1.
   基于温度-时间-腐蚀层厚度数据构建的腐蚀分级函数（CRG）与综合描述符集合相结合，实现了基于XGBoost的CMAS抗性精准预测；
2. 2.
   投票集成分类器成功预测了β相稳定形成的稀土双硅酸盐组成，无需严格区分多相与γ相；
3. 3.
   通过系统枚举低成本稀土元素（Yb、Tm、Er、Y、Ho、Tb、Gd）的约350万种非等摩尔组合，筛选出最优配方，并经实验验证其腐蚀层厚度仅约33.5 μm，显著提升了EBC材料的设计效率与性能可靠性。