高效倒置无机钙钛矿太阳能电池的结晶动力学调控及其稳定性提升研究

本刊推荐：该研究创新性地引入4-甲氧基苯基膦酸（4MPA）作为多功能添加剂，通过P=O与Pb2+配位和–OH与DMSO形成氢键，协同调控无机钙钛矿（IPSCs）结晶动力学，实现DMA+-Cs+高效阳离子交换。所得器件效率达21.35%，未封装条件下在环境湿度35%中运行200小时仍保持93.63%初始效率，为钙钛矿/硅叠层电池提供新策略。

　　

亮点

材料

氧化铟锡（ITO）玻璃购自苏州尚阳科技，溴化铅（PbBr₂，99.99%）购自先进电子技术有限公司，碘化铯（CsI，99.99%）、二甲基碘化铵（DMAI，99.99%）、氢碘化三铅（HPbI₃）和浴铜灵（BCP）购自西安优睿太阳能有限公司。氧化镍（NiO_x）纳米颗粒采用文献方法合成，聚[3-(4-羧丁基)噻吩]（P3CT，分子量30k–40k）购自美国Rieke Metals公司，4-甲氧基苯基膦酸（4MPA，98%）购自上海泰坦科技，二甲基亚砜（DMSO，99.9%）和N,N-二甲基甲酰胺（DMF，99.9%）购自西格玛奥德里奇。所有材料均直接使用未进一步纯化。

结果与讨论

本研究采用CsPbI_2.85Br_0.15无机钙钛矿体系。通过扫描电子显微镜（SEM）观察4MPA掺杂浓度对薄膜形貌的影响（图S1），发现掺杂后晶粒尺寸显著增大，原子力显微镜（AFM）结果进一步验证该现象（图S2）。我们推测膦酸基团中P=O和–OH通过配位作用与Pb²⁺结合，而甲氧基则作为电子给体增强分子间相互作用。

结论

总之，本研究针对无机钙钛矿结晶动力学缺陷导致晶界与缺陷增多的问题，创新性地将4MPA引入前驱体溶液。4MPA通过与DMSO形成氢键、与Pb²⁺发生配位，有效削弱DMSO与[PbX₆]^4?八面体的络合强度，这种双重功能促进Cs⁺快速完全取代DMA⁺，使钙钛矿薄膜具备更快的相转变动力学和更优异的结晶度。