新型Na2WO4改性NiFe2O4双功能氧载体的设计及其在乙烷化学链氧化脱氢与CO2裂解协同过程中的应用
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时间:2025年10月06日
来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2
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本文提出了一种通过机械混合与初湿浸渍法制备的Na2WO4改性NiFe2O4双功能氧载体,实现了乙烷化学链氧化脱氢(CL-ODH)与CO2裂解(CLOCS)的高效耦合。该载体通过界面相互作用调控反应氧物种的生成与释放,在775°C下实现85.8%的C2H4选择性和93.56%的CO2转化率,为碳减排与烃类转化提供了创新策略。
NiFe2O4前体通过机械混合法合成(图2)。将化学计量比的Fe2O3(30 nm, 99.5%)与NiO(30 nm, 99.5%)粉末高速混合30分钟,滴加去离子水形成粘稠浆体,在30 MPa压力下压制成致密颗粒,室温干燥12小时后于900°C煅烧6小时。最终产物破碎筛分为40-60目颗粒。
通过初湿浸渍法负载Na2WO4:将Na2WO4·2H2O(99.5%, Macklin)溶解于去离子水,按目标负载量(1-4 wt%)与NiFe2O4混合,浸渍12小时后于110°C干燥12小时,500°C焙烧4小时。样品标记为xNaW/NiFe2O4(x=1,2,3,4)。
如图3所示,所有样品均显示NiFe2O4(JCPDS PDF#74-2081)的衍射峰(2θ=18.2°, 30.38°, 35.8°, 37.28°, 43.54°, 54.4°, 57.38°, 63.08°),分别对应(111)、(220)、(311)、(222)、(400)、(422)、(511)、(440)晶面。Na2WO4负载的氧载体在2θ=27.6°、32.4°、48.8°、51.82°处出现额外衍射峰,对应Na2WO4的(220)、(311)、(422)晶面,表明Na2WO4成功负载且未破坏尖晶石结构。
CO2不仅是主要温室气体,更是宝贵的可再生C1资源。将其转化为CO并进一步氢化为高值化学品,对环境保护和碳资源高效利用具有重要意义。同时,作为页岩气的重要组分,乙烷高效催化转化为乙烯兼具理论价值与工业前景。
本研究成功制备了Na2WO4改性NiFe2O4双功能氧载体,用于乙烷化学链氧化脱氢与CO2裂解耦合过程。
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