可再生的氨基工程化二氧化硅-聚合物复合材料用于常温下甲醛、SO2和H2S的高效协同去除

本研究创新开发了氨基功能化二氧化硅凝胶-聚丙烯酸复合材料（SG-PAA-NH2/NH3+），通过RAFT聚合和逐步修饰技术实现了对甲醛（HCHO）、二氧化硫（SO2）和硫化氢（H2S）的高效协同吸附。该材料在常温条件下展现卓越的吸附性能（HCHO:188 mg/g，SO2:357 mg/g，H2S:198 mg/g），并具备优异的再生稳定性（10次循环后保持88%效率），为室内空气净化提供了革命性解决方案。

　　

材料制备与甲醛去除机制

Scheme 1a展示了SG-PAA-NH₃⁺的合成路线及其与甲醛反应和再生的机制。基底二氧化硅凝胶（SG）首先通过(3-氨丙基)三乙氧基硅烷（APTES）进行氨基修饰得到SG-NH₂，再接枝RAFT试剂形成SG-RAFT。随后以1,4-二恶烷为溶剂，在SG-RAFT、丙烯酸（AA）和引发剂AIBN存在下，通过RAFT聚合制备SG-PAA。接着参照Gong等人的方法，将SG-PAA上的羧基（-COOH）与乙二胺发生酰胺化反应，得到SG-PAA-NH₂，最后经酸处理质子化获得最终产物SG-PAA-NH₃⁺。

该材料通过质子化胺基（-NH₃⁺）与甲醛发生亲核加成反应，形成稳定的希夫碱（SG-PAA-N=CH₂），同时仅生成水分子作为副产物。在温和酸性条件（pH 5-6）下，亚胺键可逆断裂，再生出质子化胺基，使材料具备优异的循环使用性能。

结论

本研究通过RAFT聚合和乙二胺介导的质子化胺功能化策略，成功制备了具有卓越甲醛去除性能的二氧化硅凝胶-胺化聚合物复合材料（SG-PAA-NH₃⁺）。通过FT-IR、¹H NMR、XPS、SEM、TGA和BET等表征技术证实了材料的结构完整性与功能特性。