浓度梯度策略抑制甲酸再氧化的三维镍钴双金属氧化物纳米线用于乙二醇电氧化
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时间:2025年10月06日
来源:Inorganic Chemistry Communications 5.4
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本综述系统探讨了三维镍钴双金属氧化物纳米线(NiCo-O/NF)在乙二醇电氧化(EGOR)中的应用,通过创新性浓度梯度策略有效抑制甲酸盐再氧化问题。研究证实Co3O4的d带中心最接近费米能级,显著提升电催化活性,为塑料回收(PET水解)与绿色制氢提供了高效协同解决方案,其甲酸盐法拉第效率(FE)达89.6%(100 mA cm?2),兼具工业化应用潜力。
我们的研究亮点在于通过浓度梯度工程策略巧妙解决了乙二醇电氧化(EGOR)过程中甲酸盐再氧化的竞争反应问题,为高效塑料回收与绿色能源转化提供了新思路。
结果与讨论部分显示,NiCo-O/NF催化剂的扫描电镜(SEM)图像(图1b)清晰呈现直径约50纳米的纳米棒结构,这些纳米线在镍泡沫(NF)基底上均匀生长,形成三维多孔网络。透射电镜(TEM)进一步证实其高结晶性和丰富的活性位点分布。电化学测试表明,该催化剂在100 mA cm?2电流密度下仅需1.35 V的低电位即可驱动EGOR反应,甲酸盐法拉第效率(FE)高达89.6%。密度泛函理论(DFT)计算揭示,Co3O4的d带中心最接近费米能级,显著优于NiO和NiCo2O4,从而加速了乙二醇氧化动力学过程。此外,催化剂展现优异稳定性,连续电解25小时后活性未见明显衰减。
本研究成功开发出高性能NiCo-O/NF电催化剂,其在低电位下可实现高电流密度与甲酸盐选择性生成。通过d带中心理论阐明了Co3O4组分的关键作用,并结合浓度梯度策略(EG浓度≥0.3 M)有效抑制了甲酸盐的再氧化副反应。该工作为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废料升级回收(upcycling)与绿色氢能生产提供了兼具理论基础与应用前景的解决方案。
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