通过短时间晶界扩散制备的Nd-Fe-B磁体具有极高的矫顽力和超高的磁剩磁

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Extra-high coercivity and super-high magnetic remanence of Nd-Fe-B magnets prepared by short-time grain boundary diffusion

TbH晶界扩散优化制备了具有高矫顽力（30.1 kOe）和优异磁性能（Br=14.01 kGs，(BH)max=48.44 MGOe）的钕铁硼永磁体。通过分析不同退火时间下扩散模式演变及其与磁性能的关联，揭示了核心-壳层结构扩散机制对矫顽力提升的作用，并建立微磁学模型验证实验结果。

　　

李新宇|王帅|李峰|史晓斌|韩婷|安江山|文金泰|冯凯|胡继凡

太原科技大学材料科学与工程学院，中国太原 030024

摘要

本研究系统地探讨了采用单合金方法制备的烧结（PrNd）-Tb-B-Co-Cu-Al-Zr-Ga-Fe磁体中TbH_x晶界扩散的现象。通过优化工艺，我们获得了优异的永磁性能：剩磁 B_r = 14.01 kGs，矫顽力 H_cj = 30.1 kOe，最大磁能积 (BH)_max = 48.44 MGOe。我们对不同深度处的扩散模式随退火时间的变化进行了详细研究，并分析了这些变化与磁体磁性能之间的关系。研究发现，在TbH_x晶界扩散过程中，最大矫顽力的出现与退火时间有关，这一现象与Tb体积扩散中的占据空间和Tb浓度以及磁体核壳结构扩散层中的扩散行为密切相关。利用微磁学方法模拟了具有不同扩散模型的磁体的退磁曲线和初始磁化特性。

引言

由于具有优异的永磁性能，基于Nd₂Fe₁₄B的永磁体自20世纪80年代问世以来，已被广泛应用于铁路运输、新能源汽车、涡轮发电机、医疗设备、工业自动化等高科技领域[1,2]。在新能源汽车的牵引电机运行过程中，电机的工作温度可高达200°C，因此需要30 kOe的超高矫顽力（EH）以防止磁体退磁。为了实现高矫顽力，通常需要添加Dy和Tb等重稀土元素，因为Dy₂Fe₁₄B和Tb₂Fe₁₄B在室温下的磁晶各向异性场强度远高于Nd₂Fe₁₄B[3]。传统的Tb/Dy替代磁体（Nd,Dy/Tb）₂Fe₁₄B虽然具有高矫顽力，但会导致剩磁降低且成本较高，这主要是由于Fe与重稀土元素之间的反铁磁耦合以及Dy/Tb等重稀土元素的稀缺性所致。为了解决这些问题，提出了晶界扩散技术（GBD）[4,5]，即通过将重稀土元素沉积或涂覆在磁体表面，然后通过退火处理使其扩散到磁体内部，从而在不会显著降低剩磁的情况下显著提高矫顽力。已有大量研究利用GBD方法提高NdFeB磁体的矫顽力[[6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20], [21]]。也有文献报道了使用GBD方法制备出30 kOe矫顽力的磁体[[22], [23], [24]]。然而，由于扩散深度有限，单独使用GBD方法似乎难以达到30 kOe的矫顽力。例如，只有当GBD工艺应用于含有较高Dy含量（>7 wt%）且剩磁 B_r 较低（12.1 kGs）的烧结磁体时，才能实现超过30 kOe的矫顽力[17]。最近，Wang等人[25]报告称，经过两步GBD处理的样品（Dy含量仅为0.9 wt%）仍可表现出2.8 T的高矫顽力。另一方面，为了提高磁体在牵引电机中的应用性能，亟需增强其剩磁。在本研究中，我们首先采用单合金方法制备了（PrNd）_30.1Tb_0.7B_0.9Co_1.4Cu_0.25Al_0.2Zr_0.15Ga_0.55Fe_65.75磁体，随后对其进行了TbH₂晶界扩散处理，最终获得了剩磁 B_r = 14.01 kGs、矫顽力 H_cj = 30.1 kOe、最大磁能积 (BH)_max = 48.44 MGOe的优异永磁性能。同时，我们详细研究了最佳扩散温度下扩散退火时间对磁体微观结构的影响以及不同扩散模式的变化过程，并根据实验观察结果建立了微磁学模型。

实验部分

实验方法

烧结磁体的名义组成为（PrNd）_30.1Tb_0.7B_0.9Co_1.4Cu_0.25Al_0.2Zr_0.15Ga_0.55Fe_65.75（按重量计），采用带状铸造（SC）技术制备。将SC铸片进行氢处理以获得粗粉，再通过喷射研磨得到细粉。在2 T磁场下对粉末进行压实，并进行冷等静压处理。压实的生坯在1060°C下烧结2小时。

结果与讨论

图1(a)展示了（PrNd）_30.1Tb_0.7B_0.9Co_1.4Cu_0.25Al_0.2Zr_0.15Ga_0.55Fe_65.75磁体在20、40、80、120和160°C下的退磁曲线。由于实验室测量设备的限制，无法提供160°C以上的退磁曲线数据。该磁体在室温20°C下的永磁性能为：剩磁 B_r = 14.31 kGs，矫顽力 H_cj = 17.81 kOe，最大磁能积 (BH)_max = 49.32 MGOe，符合商业品牌52H的要求。

结论

本研究系统地研究了采用单合金方法制备的烧结（PrNd）_30.1Tb_0.7B_0.9Co_1.4Cu_0.25Al_0.2Zr_0.15Ga_0.55Fe_65.75磁体中TbH₂晶界扩散的现象。通过最佳制备工艺，该磁体获得了剩磁 B_r = 14.01 kGs、矫顽力 H_cj = 30.1 kOe、最大磁能积 (BH)_max = 48.44 MGOe（50EH）的优异永磁性能。我们对扩散过程的变化进行了详细分析。

作者贡献声明

李新宇：撰写初稿、数据分析、正式分析、数据整理。 王帅：实验研究。 李峰：实验研究。 史晓斌：实验研究。 韩婷：实验研究。 安江山：实验研究。 文金泰：实验研究。 冯凯：撰写、审稿与编辑、项目协调、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国山西省科技重大项目的支持（编号：202101050201006）。