基于混合机理建模与深度迁移学习的复杂分子反应系统放大方法

《Nature Communications》：Scale-up of complex molecular reaction system by hybrid mechanistic modeling and deep transfer learning

本刊编辑推荐：为解决化工过程放大中因反应器尺寸、操作模式及数据特征差异导致的产品分布预测难题，研究人员开展了“混合机理建模与深度迁移学习”主题研究，开发了集成分子级动力学模型与深度神经网络的统一框架，通过属性知会的迁移学习策略实现了中试规模产品分布的精准预测，并利用多目标优化算法优化了工艺条件。该研究为复杂分子反应系统的跨尺度计算提供了创新解决方案，显著加速了从实验室到工业化的进程。

　　

在化工过程开发中，将实验室研究成果成功放大到工业规模是实现技术商业化的关键环节，但这一过程却充满挑战。当反应器从实验室的小型固定流化床转变为中试或工业规模的提升管反应器时，操作模式由间歇变为连续，反应温度由等温变为绝热，流体流动状态发生显著变化，这些因素共同导致表观反应速率和传质传热现象的差异，使得产品分布预测变得异常困难。对于石油、煤炭和生物质等复杂分子反应系统，传统的经验放大方法往往失效，而现有模拟工具难以在分子水平准确描述原料组成和反应机理，严重制约了复杂反应过程的直接放大。

针对这一难题，来自中国石油大学（北京）重质油国家重点实验室的研究团队在《Nature Communications》上发表了创新性研究成果，提出了一种融合机理建模与深度迁移学习的统一框架，为实现复杂分子反应系统的精准放大提供了新途径。

研究人员以石脑油流体催化裂化（FCC）为案例，系统验证了该方法的有效性。石脑油FCC是一个典型的复杂分子反应系统，涉及数百种分子之间的反应，旨在将富含烯烃的FCC石脑油通过氢转移和裂化反应转化为高辛烷值的汽油调和组分。然而，实验室规模的固定流化床反应器与工业规模的提升管反应器在操作条件和流体流动状态上存在显著差异，直接基于实验室模型预测工业装置产品分布极具挑战性。

研究团队首先开发了基于结构单元和键-电子矩阵（SU-BEM）框架的分子级动力学模型，该模型能够自动生成包含100多个分子和750多个反应的复杂反应网络，并采用Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson（LHHW）方程描述反应速率，结合线性自由能关系（LFER）和定量结构-反应性关联（QSRC）方法组织动力学参数。通过实验室实验数据校正后，该机理模型能够准确预测产品分子分布。

在此基础上，研究人员设计了一种专门适用于复杂反应过程迁移学习的深度神经网络架构。该架构模拟机理模型的计算逻辑，集成了三个残差多层感知器（ResMLP）：过程基ResMLP用于提取工艺条件特征，分子基ResMLP用于捕捉原料分子组成特征，集成ResMLP则结合两者输出预测产品分子组成。这种模块化设计使得在迁移学习过程中能够根据具体场景灵活冻结或微调相应参数，显著提高了模型的可解释性和适应性。

针对不同尺度数据不匹配的核心挑战，研究团队提出了创新的“属性知会迁移学习策略”。该策略将计算产品馏分收率和汽油组成的机理方程直接嵌入神经网络训练过程，在损失函数中同时考虑分子组成和体相性质的误差。这种方法巧妙解决了实验室尺度（分子组成数据）与工业尺度（体相性质数据）之间的数据鸿沟，使模型在仅有限中试数据的情况下能够同时预测分子组成和体相性质。

关键技术方法包括：分子级动力学模型构建（基于SU-BEM框架的反应网络自动生成和LHHW动力学建模）、深度神经网络架构设计（三模块ResMLP结构）、属性知会迁移学习策略（体相性质方程嵌入损失函数）、贝叶斯优化算法（神经网络超参数优化）以及NSGA-II多目标优化算法（工艺条件优化）。实验数据来源于实验室固定流化床反应器和中试提升管反应器，涉及不同组成的石脑油原料。

混合机理建模与深度迁移学习用于过程放大

研究结果表明，产品分布在放大过程中的变化主要源于表观反应速率的变化，而内在反应机理基本保持不变。基于这一特性，研究人员提出用易于建模的动力学模型描述反应机理，对于难以建模的传质传热现象，则利用迁移学习自动捕捉变化特征。

复杂分子反应系统的迁移学习网络架构

为解决先验知识无法有效指导参数微调过程的挑战，本研究引入了适用于复杂反应过程的深度迁移学习网络架构。该架构通过集成三个ResMLP模块模拟机理模型的计算流程，使模型能够根据反应器结构、工艺条件或原料组成的变化，有针对性地冻结或微调相应模块参数，大大提高了迁移学习的效率和准确性。

过程放大的属性知会迁移学习策略

该策略通过将体相性质计算方程集成到神经网络中，有效解决了不同尺度数据不匹配问题。与物理信息神经网络（PINN）添加正则化项到损失函数的方法不同，本研究直接修改损失函数来计算体相性质，在保留分子组成信息的同时实现了体相性质的准确计算。

石脑油FCC的分子级动力学模型

案例研究显示，开发的分子级动力学模型能够准确描述石脑油FCC过程的分子转化行为。生成的10000组分子转化数据覆盖了典型的操作范围，反应温度主要集中在400-460°C，重时空速（WHSV）为15-30，剂油比（CTO）为5-10，原料组成符合典型FCC石脑油特征。

从实验室规模到中试规模的深度迁移学习

通过属性知会迁移学习策略，研究人员成功将实验室模型应用于中试装置产品分布预测。仅使用15组中试实验数据，通过插值进行数据增强，确定了60个样本为最优数据集大小。微调后的模型能够准确预测中试规模产品分布，体相性质的平均误差仅为0.3 wt%。即使对于分子组成差异较大的新原料（石脑油3），模型也表现出良好的泛化能力。

基于NN-NSGA的多目标优化

集成神经网络与非支配排序遗传算法II（NSGA-II）的多目标优化算法（NN-NSGA）被用于优化中试装置工艺条件。以最大化汽油收率和异链烷烃收率为目标，获得了帕累托最优解集。优化后的工艺条件使汽油收率从80.3 wt%提高到80.6 wt%，异链烷烃收率从33.9 wt%提高到34.2 wt%，同时烯烃和焦炭含量降低。

本研究提出的混合建模框架成功解决了复杂分子反应系统过程放大中的跨尺度计算挑战。通过将分子转化机理与深度迁移学习相结合，建立了从实验室到中试装置的精准预测模型，为复杂反应过程的放大提供了一种通用建模范式。该方法不仅显著减少了实验评估时间，避免了传统分子级机理模型需要为每个尺度单独建模的繁琐过程，而且相比参数传递策略提高了计算精度。

该研究的创新之处在于开发了适用于复杂反应系统的深度迁移学习网络架构和属性知会迁移学习策略，使模型能够同时预测产品分子组成和体相性质，为过程开发和参数回归提供了便利。未来，对于以传质限制为主的过程，将ResMLP替换为PINN或神经常微分方程（Neural ODE）可能进一步提高模型准确性。此外，当放大过程涉及催化剂变化时，将催化剂描述符纳入混合模型将至关重要。

这项研究为遭受放大挑战的复杂过程工业提供了一条有前景的技术路径，有望加速化工过程从实验室研究向工业生产的转化，对石油炼制、生物质转化等复杂分子反应系统的优化设计具有重要指导意义。