通过过冲脉冲揭示钙钛矿发光二极管的双重工作模式

《Advanced Photonics Research》：Revealing Two Operation Modes of Perovskite Light-Emitting Diodes Through Overshoot Pulses

钙钛矿LED在脉冲驱动下的overshoot效应及其调控机制研究。通过实验和建模发现，负偏置电压促进电荷积累，形成高强度延迟光脉冲（OSPs），而正偏置电压抑制积累，增强常规EL。OSPs强度随温度升高显著降低，厚度增加导致积累模式减弱。数学模型揭示电荷输运与复合的竞争机制，证实两种工作模式共存：积累模式支持OSPs生成，复合模式优化常规发光。电荷迁移率与复合速率关系影响最终性能，低陷阱密度和有效阻挡层可提升OSPs效率

　　在当今科技迅速发展的背景下，金属卤化物钙钛矿因其独特的光电特性，已经成为新一代太阳能电池和多种光电设备研究的热点。钙钛矿发光二极管（PeLEDs）作为一种新型的发光材料，展现出巨大的应用潜力，尤其在柔性电子、通信、传感和显示技术等领域。然而，PeLEDs在高功率脉冲模式下的操作存在一些挑战，例如由于高电流密度导致的设备快速老化和性能下降，以及脉冲电场受限于设备电容和电荷载流子动力学所引起的限制。为了克服这些问题，研究者们提出了一种非传统的工作机制，即所谓的“过冲效应”（overshoot effect），这种机制可以实现低功率驱动下短时间高亮度光脉冲的产生，从而为PeLEDs在低功耗场景下的应用提供了新的可能性。

过冲效应的基本原理在于，当电荷载流子被注入到钙钛矿活性层后，由于内部电场的消失，这些载流子能够扩散并重新结合，从而产生强烈的发光脉冲。这种现象在某些特定的操作条件下尤为明显，例如在应用负偏置电压时，电荷载流子在电场消失后能够更快地扩散并结合，形成高亮度的过冲发光脉冲（OSP）。然而，这种现象的强度和持续时间不仅取决于注入脉冲本身的参数，还受到偏置电压和后续电脉冲（afterpulse）的影响。偏置电压的调整能够改变电荷载流子在钙钛矿层中的分布，从而影响内部电场的强度和方向，而afterpulse则进一步调控过冲脉冲的形成过程，使其在不同时间点出现。

通过实验和数学建模的结合，研究人员发现，过冲脉冲的强度在低温下显著增强，这与钙钛矿材料的载流子迁移率和再结合速率的变化有关。在低温条件下，由于载流子扩散速率的提高和非辐射复合过程的减少，过冲脉冲的形成变得更加高效。此外，钙钛矿层的厚度也对过冲脉冲的特性产生重要影响，较厚的钙钛矿层会导致过冲脉冲的强度减弱，而较薄的层则能够实现更强的过冲效应。这种现象的发现，为优化PeLEDs的脉冲性能提供了新的思路。

数学建模在理解过冲脉冲的形成机制方面发挥了重要作用。通过建立载流子扩散和再结合的动力学模型，研究人员能够模拟出不同偏置电压和电脉冲条件下的发光动态。模型表明，过冲脉冲的形成与载流子在钙钛矿层中的分布、迁移率和再结合速率密切相关。此外，模型还揭示了两种主要的操作模式：一种是促进过冲脉冲的“积累模式”，另一种是有利于常规发光的“再结合模式”。这两种模式之间的转换取决于偏置电压的调整，以及载流子在钙钛矿层中的分布情况。

实验结果进一步验证了数学模型的预测。在不同的偏置电压和电脉冲条件下，研究人员观察到过冲脉冲的强度和持续时间发生了显著变化。例如，在负偏置电压下，过冲脉冲的强度更高，且其形成时间更短，而在正偏置电压下，过冲脉冲的强度较低，且其形成过程更为缓慢。此外，当应用afterpulse时，过冲脉冲的形态和强度也会发生变化，这为实现更精确的光脉冲调控提供了可能。

过冲效应的研究不仅对PeLEDs的性能优化具有重要意义，也为其他类型的发光二极管，如有机发光二极管（OLEDs）和基于纳米结构的发光器件，提供了新的研究方向。通过调整操作条件，例如偏置电压、电脉冲持续时间、重复频率和温度，可以有效地调控过冲脉冲的特性，从而实现高亮度、短脉冲和低功耗的发光效果。这种调控方式对于开发新型的柔性电子设备和低功耗照明系统具有重要的应用价值。

在实际应用中，过冲效应的利用还需要考虑多种因素，例如钙钛矿材料的稳定性、载流子泄漏的可能性以及设备的热管理。由于过冲脉冲的形成依赖于载流子在电场消失后的扩散和再结合过程，因此材料的电荷载流子迁移率和再结合速率是关键的性能指标。此外，钙钛矿层的厚度和结构也会影响过冲脉冲的形成，较薄的层能够实现更高的载流子浓度，从而增强过冲效应。

为了进一步提升过冲脉冲的强度和效率，研究人员提出了一系列优化策略。例如，通过减少陷阱态的密度和优化载流子迁移率，可以降低载流子在钙钛矿层中的泄漏和非辐射复合，从而提高过冲脉冲的强度。此外，应用适当的偏置电压和afterpulse电压，可以有效调控过冲脉冲的形成时间和强度，使其更加符合实际应用的需求。

总之，过冲效应为PeLEDs在脉冲模式下的应用提供了新的可能性。通过深入研究过冲脉冲的形成机制和影响因素，可以进一步优化PeLEDs的性能，使其在低功耗、高亮度和高效率方面达到新的高度。这不仅有助于推动钙钛矿发光材料的发展，也为柔性电子、通信和传感等领域的技术进步提供了新的机遇。