热膨胀匹配作为开发高性能Mn基莫来石阴极的关键标准在固体氧化物燃料电池（SOFCs）中的应用

《Advanced Materials》：Thermal Expansion Matching as a Key Criterion for Developing High-Performance Mn-based Mullite Cathodes in SOFCs

热膨胀匹配是实现固体氧化物燃料电池（SOFC）阴极结构稳定与高催化活性结合的关键。本研究通过开发低热膨胀系数（8.12×10?6 K?1）的Mn基尖晶石SmMn2O5（SMO） cathode，并与Gd0.1Ce0.9O1.95（GDC）复合，实现与稳定化锆的优异热膨胀匹配（仅2.36%偏差）。电化学测试表明该复合阴极在580.9 mW cm?2功率密度下，极化电阻为0.193 Ω cm?2，持续稳定运行300小时。密度泛函理论（DFT）分析揭示GDC掺杂缩短Mn-Mn键长，促进界面电荷转移，从而提升催化活性。

　　

摘要

热膨胀匹配对于固体氧化物燃料电池（SOFC）阴极的设计至关重要，可以防止界面层离或开裂。本研究采用热膨胀系数（TEC）匹配作为主要设计原则，以实现结构稳定性和高催化活性。开发了一种基于锰的莫来石型阴极材料SmMn₂O₅（SMO），并制备了含有Gd_0.1Ce_0.9O_1.95（GDC）的复合电极。为了揭示结构与性能之间的关系，结合了原位X射线衍射（XRD）、拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）分析对TEC和电化学性能进行了研究。由于晶格各向异性和声子散射，SMO表现出较低的热膨胀系数（8.12 × 10^?6 K^?1），这一点通过XRD和拉曼光谱得到了证实。SMO与氧化钇稳定的氧化锆（Yttria-stabilized zirconia）组成的复合电极显示出极佳的热膨胀系数匹配性，在整个工作范围内偏差仅为2.36%。在电化学性能方面，该复合阴极的电流密度达到580.9 mW cm^?2，极化电阻为0.193 Ω cm²，并且能够稳定运行300小时。DFT分析进一步表明，GDC的加入促进了界面电荷传输，并缩短了Mn–Mn二聚体的长度，从而解释了其增强的催化活性。这种以TEC匹配为主要原则的阴极材料选择策略为SOFC阴极的开发提供了新的见解。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。