多孔核壳结构CuAu@Cu2O催化剂在酸性条件下可实现C-N偶联反应，从而通过CO2和硝酸盐电合成尿素

《Green Chemistry》：Porous core–shell CuAu@Cu2O catalyst for acidic C–N coupling toward urea electrosynthesis from CO2 and nitrate

酸性介质下开发多孔核壳CuAu@Cu?O催化剂实现高效尿素合成，通过双金属位点协同活化CO?/NO??、调控质子供应及电荷重排抑制腐蚀，提出“以废治废”绿色合成范式。

　　

传统的中性/碱性体系由于与酸性工业废水不兼容以及碳酸盐副产物的自发生长而受到限制，这导致反应物耗尽和效率低下。虽然酸性条件提高了工业应用的可行性，但仍存在一些挑战：关键中间体的吸附能量不足、氢气演化反应（HER）的竞争以及催化剂腐蚀问题。本研究开发了一种多孔核壳结构CuAu@Cu?O催化剂，在酸性介质中，当电位为-0.5 V（相对于RHE）时，该催化剂实现了55.4%的法拉第效率和1824.8 μg h?1 mg?1的尿素产率，并且具有100小时的稳定性。机理研究表明，Cu/Au双活性位点能够协同激活CO?和NO??，降低了*COOH/*NOH中间体的吸附能量；Cu?O壳层通过Au介导的电子效应调节质子供应，促进了C-N键的形成同时抑制了HER反应；多孔界面处Cu向Au的电荷重新分布稳定了催化剂结构。这项工作不仅提供了一种在酸性条件下高效的尿素电合成催化剂，还开创了一种“以废治废”的绿色合成新范式，为碳中和目标下的电化学制造提供了新的思路。