通过集成过氧单硫酸盐活化与光催化自Fenton反应(采用混合Type-II/Z方案的Se/g-C3N4/Bi2WO6羧甲基纤维素水凝胶),实现了四环素降解效率的提升

【字体: 时间:2025年10月09日 来源:Journal of Materials Chemistry A 9.5

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  高效降解抗生素的复合光催化水凝胶系统研究。通过构建Se/g-C3N4/Bi2WO6三元异质结负载羧甲基纤维素水凝胶,实现光催化自-Fenton与PMS活化协同作用,30分钟内93.86%降解四环素。揭示pH调控下˙OH、SO4˙?、O2˙?/e?多自由基协同机制,产物生态风险显著降低。系统兼具宽pH适应性、12次循环72.14%保持率及低毒性转化特征。

  

开发高效的综合高级氧化工艺(AOPs)对于可持续处理受抗生素污染的水体至关重要。在这项研究中,通过将三元材料Se/g-C?N?/Bi?WO?(SGB)异质结嵌入羧甲基纤维素水凝胶中,制备出一种新型的3D光催化剂,从而得到了一种稳定且可重复使用的SGB水凝胶系统。结构分析、光学分析、电化学分析和光电化学分析证实了这种异质结属于II型/Z型结构,其带隙降低到了1.74电子伏特,增强了电荷分离效果。三元界面与水凝胶基体的协同作用使得H?O?的生成效率显著提高(在水中生成716微摩尔/升;在异丙醇中生成958微摩尔/升),促进了类似Fenton反应的发生。当与过氧单硫酸盐(PMS)结合使用时,该系统在30分钟内实现了93.86%的四环素降解率。自由基清除实验表明,四环素的降解过程涉及·OH、SO??、O??和·O?等自由基,这些自由基的作用受pH值的影响:在高pH值条件下,PMS通过O??/e?的机制促进了SO??和·O?的生成;而在低pH值条件下,则促进了H?O?和·OH的生成以及空穴的氧化。液相色谱-质谱(LC-MS)分析证实了四环素逐步降解为低质量中间体的过程,进一步支持了所提出的降解机制。毒性分析表明,转化产物具有较低的生态风险,证实了该工艺的环境安全性。SGB水凝胶表现出优异的稳定性和可重复使用性,经过12次循环后仍保持72.14%的降解效率,并且在广泛的pH范围内都能保持良好的性能。本研究介绍了一种新型的光催化平台,该平台结合了II型/Z型电荷转移机制、光电化学性能、多种高级氧化途径以及在水凝胶基质中的渐进式解毒功能,可用于可持续的药物污染物修复。

图形摘要:通过集成过氧单硫酸盐激活和基于II型/Z型结构的Se/g-C?N?/Bi?WO?羧甲基纤维素水凝胶的光催化自Fenton反应,实现了四环素的高效降解
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