Sc2CBrX/MoTe2（X = Br, Cl）异质结构中可调Z型光催化活性：电子与非绝热动力学联合研究

《Journal of Materials Chemistry A》：Tunable Z-scheme photocatalytic activity in Sc2CBrX/MoTe2 (X = Br, Cl) heterostructures: a combined electronic and non-adiabatic dynamics study

Z-Scheme光催化异质结研究基于Sc2CBr2/MoTe2和Sc2CClBr/MoTe2系统，通过几何兼容性分析和热力学稳定性验证，发现Sc2CBr2/MoTe2异质结在4%拉伸应变下STH效率达25.71%，非绝热模拟显示其电子-空穴复合快且载流子寿命长，证实Z-Scheme电荷转移可行性。

　　

基于Sc₂CBr₂/MoTe₂和Sc₂CClBr/MoTe₂体系衍生出的四种结构，研究了Z-scheme光催化异质结构。在Sc₂CBr₂/MoTe₂结构中引入了层间相对滑动，在Sc₂CClBr/MoTe₂结构中则采用了单层反转的机制。所有结构都经过了几何兼容性的筛选，并确认了其热力学稳定性。对于每种结构，其能带排列和内置电场的方向均满足Z-scheme水分解的要求。研究发现，在Sc₂CBr₂/MoTe₂结构中应变效应比在Sc₂CClBr/MoTe₂结构中更为显著。对于这两种Sc₂CBr₂/MoTe₂结构，太阳能到氢气的转化效率（STH efficiency）在压缩应变下会降低，而在拉伸应变下会提高，分别在4%的拉伸应变下达到25.42%和25.71%。在氢气生成反应中，吉布斯自由能范围为1.27至1.47 eV；而在氧气生成反应的限速步骤中，这一范围在四种结构间为2.83至3.38 eV。这些能量障碍在额外的电压条件下被认为是可克服的，表明了热力学的可行性。在非绝热分子动力学模拟中，MoTe₂/Sc₂CBr₂异质结构展现了更快的电子-空穴复合速率和更长的载流子寿命，这一特性有利于Z-scheme中的电荷转移，显示出高性能光催化水分解的巨大潜力。