通过制造结构缺陷来提升还原氧化石墨烯（rGO）的电催化性能

《New Journal of Chemistry》：Construction of structural defects to enhance the electrocatalytic performance of reduced graphene oxide (rGO)

碳催化剂替代贵金属的研究中，通过氮掺杂并去除氮元素构建拓扑缺陷，XRD、XPS和Raman分析表明1100℃时氮原子缺陷转化为五元环拓扑缺陷，缺陷与高比表面积协同提升析氢催化性能，过电位分别为332 mV（1M KOH）和337 mV（0.5M H2SO4），DFT计算显示缺陷碳原子吸附氢气自由能低。

　　

碳催化剂正逐渐成为贵金属催化剂的重要替代品。在碳骨架上构建拓扑缺陷是提高碳材料催化性能的有效方法。本文通过氮掺杂并在石墨烯的碳骨架上后续去除氮元素，成功研究了这些拓扑缺陷。通过XRD、XPS和拉曼分析等精细研究，发现1100°C时更多的氮原子缺陷转移到了碳骨架上的拓扑缺陷（五边形缺陷）中。由于拓扑缺陷处活性位点的协同作用以及碳材料较大的比表面积，制备的TDG-1100表现出相对优异的碳催化性能。例如，在1 M KOH介质中，TDG-1100的析氢反应（HER）过电位为332 mV，Tafel斜率为38 mV dec^-1；而在0.5 M H2SO4介质中，其HER过电位为337 mV，Tafel斜率为98 mV dec^-1。密度泛函理论计算表明，拓扑缺陷中的碳原子具有较低的氢吸附吉布斯自由能，从而赋予其优异的HER催化性能。这些相互印证的结果证实，在碳材料中构建拓扑缺陷是未来实现经济高效、无金属催化材料的有效途径。