多层电子衍射成像的景深：能量与聚焦角的研究

《Journal of Microscopy》：Depth of field of multi-slice electron ptychography: Investigating energy and convergence angle

多切片电子PTYCHOGRAPY（MEP）通过多切片模型补偿电子束多次散射，显著扩展深度景深（DoF），尤其在低加速电压和高收敛角下优于传统ADF成像，其DoF受实验参数影响较小且低剂量时仍保持较好分辨率。

　　在近年来的科学研究中，多层电子全息成像技术（Multi-slice Electron Ptychography, MEP）因其在超高分辨率和深度分辨成像方面取得的显著实验成果而受到广泛关注。这项技术特别适用于观察材料中复杂的三维结构，如位错、掺杂原子和晶界等，这些结构对材料的功能特性具有重要影响。然而，尽管MEP在实验上表现出色，其深度分辨能力（Depth of Field, DoF）的理论基础仍然不够明确。本文通过模拟数据对MEP与通过焦系列暗场成像（Through Focal Annular-Dark Field, ADF）的深度分辨能力进行了系统比较，探讨了其在不同加速电压和收敛角下的表现差异。

传统的透射电子显微镜（Transmission Electron Microscope, TEM）技术主要提供二维投影图像，无法有效揭示样品在入射束方向（轴向）上的结构细节。为了克服这一限制，研究人员开发了多种三维成像方法，如电子断层扫描（Electron Tomography）、ADF成像和共聚焦成像等。这些方法在不同应用场景中得到了广泛应用，例如用于定位低原子序数晶体结构中的重掺杂原子、在环境细胞中成像铂纳米线以及消除硅窗口对原位实验的影响。然而，这些方法在深度分辨能力上存在一定的局限性，尤其是对于较厚样品的成像效果并不理想。

在ADF成像中，深度分辨能力主要由聚焦电子束在样品上的尺寸决定，而这一尺寸又受到收敛角的影响。随着高阶像差校正技术的发展，ADF成像的深度分辨能力得到了显著提升，甚至在70毫弧度（mrad）的收敛角下，可以达到2纳米的分辨率。尽管如此，当样品厚度超过这一限制时，图像会出现严重的失真，如衍射“振铃”现象，甚至导致重建算法无法收敛。相比之下，MEP通过引入多层建模方式，能够有效补偿样品内部的多重弹性散射效应，从而突破传统方法的深度分辨限制。例如，Gao等人首次展示了MEP在分离重叠碳纳米管中的应用，而目前已有研究对厚度达40纳米的样品进行了成功成像，并实现了3.9纳米的深度分辨能力。

在实验过程中，MEP依赖于四维扫描透射电子显微镜（4DSTEM）数据的采集。通过高像素化探测器收集的数据，结合重叠的电子束扫描位置，能够构建出高质量的全息图像。随后，利用重建算法从这些数据中恢复样品的相位信息。在本文的研究中，采用了ePIE（Extended Ptychographic Iterative Engine）算法进行MEP重建，并结合了多种改进方法，如多层反向传播技术（Varnavides等人提出的）以及对相位的约束条件（如固定图像幅度和限制负相位）。这些方法的引入，使得MEP能够在较低的电子剂量下仍保持较高的重建质量。

为了评估MEP的深度分辨能力，本文使用了abTEM软件模拟了不同加速电压和收敛角下的数据集，并通过分析不同深度位置的信号强度变化，确定了深度分辨的范围。具体而言，研究人员首先计算了样品中所有掺杂原子的信号标准差，并通过高斯函数拟合其深度分布曲线，从而得出深度分辨能力的数值。结果表明，MEP在低收敛角和低电子能量条件下，其深度分辨能力显著优于ADF成像。例如，在80千电子伏（keV）的加速电压下，MEP的深度分辨能力达到了15.08纳米，而传统ADF成像在相同条件下仅能实现约7.11纳米的深度分辨。这一发现表明，MEP在某些情况下能够提供更优的深度分辨能力，尤其适用于较厚样品的成像。

此外，本文还研究了电子剂量对MEP深度分辨能力的影响。通过在不同剂量下对同一样品进行模拟，研究人员发现，随着电子剂量的降低，MEP的深度分辨能力会有所下降。例如，在30毫弧度（mrad）的收敛角下，当电子剂量从10^4降低到10^6电子/平方埃（e/?2）时，MEP的深度分辨能力从1.52纳米下降至3.08纳米。这一现象主要是由于低剂量下，电子束的多重散射效应减弱，导致高空间频率信号的缺失，从而影响了深度分辨能力。同时，低剂量还可能导致重建算法的条件数下降，使得图像质量受到影响。因此，电子剂量在MEP实验中是一个关键因素，尤其在低剂量条件下，更高的收敛角有助于提升深度分辨能力。

在讨论部分，文章进一步分析了MEP与ADF成像在深度分辨能力上的根本差异。ADF成像的深度分辨能力主要由电子束的聚焦状态决定，而MEP则依赖于样品内部的散射结构。由于MEP能够有效收集高空间频率信息，其深度分辨能力可以被看作是一种“有效收敛角”的扩展。然而，对于弱散射样品，这种优势可能会被削弱，因为其无法在电子束中产生足够的高频率结构。因此，MEP的深度分辨能力不仅与光学系统有关，还受到样品本身特性的影响。

文章还指出，目前在文献中对深度分辨能力的测量方法存在差异。一些研究采用误差函数拟合强度沿原子列的变化，定义深度分辨能力为强度最大值的80%宽度（FW80%）。因此，在比较不同实验方法的深度分辨能力时，需要特别注意这些测量方式的差异。此外，重建算法中的参数调整，如三维滤波函数、切片更新速率等，也会影响最终的深度分辨结果。在本文中，为了简化实验参数的探索范围，研究人员未使用这些高级参数，但未来的研究可以进一步优化这些参数以提升MEP的性能。

最后，文章总结了MEP在不同实验条件下的表现，并提出了未来的研究方向。在当前的电子显微镜技术下，MEP的深度分辨能力主要受限于电子剂量，而高阶像差校正技术的发展有望进一步提升其性能。因此，为了优化未来的MEP实验，深入理解样品的剂量限制和光学系统的参数影响至关重要。同时，文章还建议未来的研究应涵盖更广泛的样品类型和实验条件，以更全面地评估MEP的深度分辨能力，并探索其在实际应用中的潜力。

总体而言，本文通过模拟实验揭示了MEP在深度分辨能力方面的优势，尤其是在低收敛角和低电子能量条件下。这些发现不仅为未来的电子显微镜实验提供了理论支持，也为进一步优化成像技术奠定了基础。随着实验技术的不断进步，MEP有望成为一种更高效、更可靠的三维成像方法，特别是在需要高分辨率和低剂量成像的应用场景中。