甲醇在CoOx/Sv-CdS催化剂上通过光子-声子协同驱动耦合转化为乙醇的过程

《Advanced Functional Materials》：Simultaneous Photon-Phonon Co-driven Coupling of Methanol to Ethanol Over CoOx/Sv-CdS

甲醇在低温（100°C）和可见光（>420nm）条件下通过CoO_x/Sv-CdS催化剂直接转化为乙醇，产率达13.45 μmol/h（2.69 mmol g?1 h?1），活性持久超过25小时。研究提出光声协同双自由基耦合机制：光子激活的CoO_x捕获空穴活化C-H键生成CH2OH·自由基，CdS中的Cd作为电子受体断裂C-O键生成CH3·自由基，经耦合反应合成乙醇。系统同时有效利用光子和声子能量促进C-C键形成。

　　

摘要

乙醇是一种环保且用途广泛的燃料，在制药、化工和食品工业中有着广泛的应用。目前，从生物质或煤炭中提取甲醇来生产乙醇的工艺为乙醇合成提供了一条理想的替代途径。然而，传统的热催化方法需要较高的温度（>200°C）和多步骤反应。本文提出了一种直接且高效的方法，通过结合光子和声子，在非常温和的条件下实现甲醇到乙醇的一步转化。经过表面改性的CoO_x/S_v-CdS催化剂在100°C、可见光（>420 nm）照射下，能够达到13.45 μmol h^?1（2.69 mmol g^?1 h^?1）的乙醇产率。这种高活性可以持续很长时间（>25小时）。该机制基于有效的双自由基耦合原理：CoO_x位点捕获空穴以激活C─H键，生成·CH₂OH自由基；同时，CdS中的Cd作为电子受体，促进C─O键的断裂，生成·CH₃自由基，随后这些自由基通过耦合反应生成乙醇。本文进一步探讨了光子和声子的作用，并介绍了一种高效的光子-声子协同驱动的催化系统，用于C─C键的转化。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。