通过界面辅助的垂直于平面的自组装技术，制备二维单层多金属氧酸盐-层状双氢氧化物纳米片的不对称表面

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Engineering Asymmetric Surfaces of Two-Dimensional Single-Layered Polyoxometalate–Layered Double Hydroxide Nanosheets via Interfacial-Assisted out-of-Plane Self-Assembly

二维不对称POM-LDH纳米片通过界面组装法成功制备，其亲水/疏水表面分别实现氧还原反应中~90%/~50%的H?O?选择比，分子动力学模拟证实层间静电作用主导组装过程，TEM可视化电荷分布。

　　

摘要

构建具有各向异性微观结构、内在梯度电场和前所未有的能量转换效率的二维（2D）非对称单层纳米片（2D ASNs）仍然是一个巨大的挑战。在这里，我们提出了一种界面辅助的垂直于平面组装方法，用于合成一种新型的2D ASNs，该纳米片由层状双氢氧化物（LDH）、多金属氧酸盐（POM）和二十八烷基二甲基铵组成。合成的非对称POM–LDH单层纳米片（APLNs）具有两种不同的表面：一种表面带有亲水性的Mg(Al)–OH基团，另一种表面带有疏水性的烷基链。分子动力学模拟表明，强烈的垂直于平面的静电力驱动了组装过程并稳定了非对称结构。通过改变POM的大小和电荷，我们观察到每个POM与其对应的LDH层面积之间的电荷比始终为1:2。这一发现通过透射电子显微镜观察富电子POM的分布得到了进一步验证，从而表明2D表面的电荷分布可以被量化和可视化。当将这些纳米片应用于电催化氧还原反应时，APLNs的疏水表面显示出约90%的H₂O₂选择性，而亲水表面的选择性约为50%，这突显了不同表面性质在调节反应路径和产品选择性方面的关键作用。

图形摘要

通过界面组装方法制备了一种新型的二维（2D）非对称POM–LDH单层纳米片，称为APLNs。这些APLNs不仅能够可视化并量化2D表面的电荷分布，还在电催化氧还原反应中表现出更高的双电子选择性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。