通过弯曲应变工程实现SrRuO3材料中的内在应变驱动拓扑演化

《Advanced Electronic Materials》：Intrinsic Strain-Driven Topological Evolution in SrRuO3 via Flexural Strain Engineering

拓扑电子结构在相关氧化物中可通过晶格应变精确调控。本研究基于范德华共价键和柔性微加工技术，开发了弯曲应变平台，成功隔离并量化了晶格应变对拓扑电子结构的影响。实验表明，在0.2%的压缩应变下，SrRuO3的异常霍尔电导率显著提升21%，而纵向电阻保持稳定，证实了拓扑结构的内在应变响应。第一性原理计算揭示，应变通过调控t2g轨道能级分布，驱动Weyl节点在费米能级附近的非单调迁移，从而主导霍尔效应变化。该平台有效避免了基底诱导的相变和晶格缺陷干扰，为柔性拓扑器件设计提供了新范式。

　　本研究探讨了如何通过一种创新的应变工程平台，精确地调控相关氧化物材料中的拓扑电子结构，从而揭示应变对拓扑特性的影响。传统上，应变调控方法依赖于外延应变技术，这种方法虽然有效，但往往引入了一些外部因素，例如由基底引起的相变和晶体质量的变化，这使得应变对拓扑电子结构的内在影响难以明确识别。为了解决这一问题，研究人员开发了一种基于范德华外延和柔性微加工技术的弯曲应变平台，该平台能够在不引入外部干扰的情况下，实现对材料内部应变效应的精确隔离与量化。

研究团队聚焦于一种被称为Weyl半金属的材料——SrRuO?（SRO），通过实验和理论计算相结合的方法，揭示了应变如何调控其拓扑电子结构，并进一步影响其异常霍尔电导（AHC）。实验结果显示，在极小的应变水平（0.2%）下，SRO薄膜的AHC显著增强21%，而纵向电阻率则几乎保持不变，这一现象表明AHC的增强是应变直接作用于拓扑电子结构的结果，而非由其他散射机制引起。这为理解应变在拓扑材料中的作用提供了关键的实验证据。

在实验部分，研究团队利用范德华外延技术在石墨烯基底上生长了20纳米厚的SrRuO?薄膜，并通过一系列微加工步骤，将其制备为具有可弯曲特性的霍尔条形器件。该器件在保持高机械稳定性的同时，能够承受较大的弯曲曲率（2毫米半径）而不产生裂纹或断裂。这一柔性器件的构建是本研究的核心，它使得在不破坏材料晶体结构的前提下，能够对材料施加可控的应变，并进行精确的物理性能测量。

在实验测量中，研究团队对SRO器件在不同应变下的异常霍尔效应进行了系统性研究。通过改变模具的曲率半径，可以精确控制施加的应变。实验数据显示，即使在微小应变下，AHC也呈现出显著的非单调变化趋势。这一现象与纵向电阻率的几乎不变形成鲜明对比，进一步支持了应变对拓扑结构的内在调控作用。此外，通过在不同温度下对AHC进行测量，研究团队发现其非单调行为与材料的拓扑电子结构密切相关，而与杂质浓度、缺陷分布等外部因素无关。

为了进一步理解应变如何影响拓扑电子结构，研究团队结合了第一性原理计算方法。计算结果表明，应变主要通过改变Ru原子的t?g轨道的能量分布和轨道组成来影响Weyl节点的位置。具体而言，当应变施加时，Ru-O八面体的几何结构发生变化，从而导致t?g轨道之间的能量分裂。这种能量分裂直接影响了Weyl节点在费米能级附近的迁移行为。在压缩应变下，Weyl节点的能量位置逐渐降低，而在拉伸应变下，Weyl节点则呈现出复杂的迁移路径。这一发现为应变调控拓扑电子结构提供了理论依据，并揭示了应变对异常霍尔效应的非单调调控机制。

值得注意的是，这种非单调行为并非由简单的应变引起的对称变化，而是与材料的拓扑特性密切相关。Weyl节点在费米能级附近的迁移路径，直接决定了异常霍尔电导的强度和符号变化。通过进一步分析，研究团队发现，在拉伸应变下，当应变达到约0.15%时，Weyl节点的能量突然跃升，达到最大值，随后又逐渐下降，再次穿过费米能级。这种非单调的Weyl节点迁移模式，与实验中观察到的AHC变化趋势高度一致，表明应变调控是通过改变拓扑电子结构的内在特性，而非由外部因素如相变或杂质散射所主导。

在理论计算中，研究团队使用了第一性原理密度泛函理论（DFT）方法，结合了自旋轨道耦合（SOC）效应和电子相关性（GGA+U方法），对SRO的拓扑电子结构进行了详细分析。计算结果表明，随着应变的增加，t?g轨道的能量分布发生变化，导致Weyl节点在费米能级附近的迁移行为。这种迁移行为不仅改变了Weyl节点的位置，还进一步影响了其在动量空间中的分布，从而对整体的贝里曲率（Berry curvature）产生显著作用。贝里曲率的分布是异常霍尔效应的核心驱动力，因此应变对贝里曲率的影响直接决定了AHC的变化。

研究团队还发现，Weyl节点的迁移行为在不同应变条件下表现出明显的不对称性。在压缩应变下，Weyl节点的能量降低，而在拉伸应变下，其能量则先升高后降低。这种不对称性可能源于SRO材料中拓扑电子结构对拉伸和压缩应变的不同响应。此外，计算还揭示了Weyl节点与费米能级之间的相对位置如何影响AHC的强度。当Weyl节点接近费米能级时，异常霍尔电导达到最大值，而在远离费米能级时，其强度则显著减弱。这一现象表明，应变对拓扑电子结构的调控不仅影响了Weyl节点的分布，还通过改变其与费米能级的相对位置，间接影响了材料的异常霍尔效应。

为了进一步验证这些理论计算结果，研究团队通过实验手段对不同应变条件下的AHC进行了测量。实验结果与理论计算高度吻合，表明应变调控是影响SRO材料拓扑特性的关键因素。此外，研究团队还发现，在应变调控过程中，纵向电阻率几乎不受影响，这进一步支持了应变对拓扑特性的直接调控作用。相比之下，传统的外延应变方法通常会导致纵向电阻率的显著变化，这可能源于相变或杂质散射等因素的干扰。

本研究不仅揭示了应变在调控拓扑电子结构中的核心作用，还为设计具有定制功能的柔性拓扑氧化物器件提供了新的思路。通过精确控制应变，可以实现对材料拓扑特性的灵活调控，从而在不引入外部干扰的情况下，实现对异常霍尔效应的高效调控。这一平台的建立，为未来在拓扑材料领域开展更多创新研究奠定了基础，同时也为开发新型电子器件提供了理论支持和实验依据。

此外，本研究还强调了应变调控方法相较于传统外延应变方法的优势。传统方法往往伴随着复杂的相变和晶体质量变化，这使得应变对材料性能的影响难以分离。而本研究中采用的弯曲应变平台则有效避免了这些问题，确保了应变调控的纯净性。通过这种平台，研究团队能够清晰地观察到应变对拓扑电子结构的直接影响，从而为应变工程在拓扑材料中的应用提供了新的视角。

研究团队的实验和计算结果表明，应变调控不仅能够改变Weyl节点的位置，还能通过调整t?g轨道的能量分布和轨道组成，影响材料的贝里曲率和异常霍尔效应。这种调控机制的发现，为理解应变如何影响拓扑材料的电子特性提供了重要的理论支持。同时，它也为未来的实验设计提供了新的思路，即通过精确控制应变，可以实现对拓扑电子结构的灵活调控，从而在不破坏材料原有结构的前提下，实现对其物理性能的优化。

本研究的意义不仅限于对SRO材料的调控，还拓展到了更广泛的拓扑氧化物体系。通过构建一种新型的应变调控平台，研究人员能够探索更多相关材料在应变作用下的拓扑特性变化。这一平台的建立，为未来的材料设计和器件开发提供了强有力的工具，特别是在柔性电子和量子计算等领域，具有重要的应用前景。

总之，本研究通过实验与理论的结合，揭示了应变在调控拓扑电子结构中的关键作用，并展示了应变对异常霍尔效应的显著影响。实验和计算结果一致表明，应变调控是通过改变材料的内在拓扑特性，而非外部因素，从而实现了对异常霍尔效应的高效调控。这一发现不仅深化了对拓扑材料中应变效应的理解，也为未来开发新型拓扑电子器件提供了理论依据和技术支持。