AI引导揭示共轭聚合物掺杂中局域有序与离子距离对高导电性的关键作用

来自国际团队的研究人员通过构建材料加速平台（MAP），结合高通量实验与量子化学计算，系统研究了F4TCNQ掺杂pBTTT体系中聚合物有序性、极化子离域与掺杂离子位置的关联。研究发现，掺杂前聚合物有序性（通过UV-vis的0-0/0-1峰比和GIWAXS层状相干长度表征）和外围阴离子（距离主链约1.3–1.8 nm）共同促进极化子离域，使电导率提升千倍（σ > 100 S/cm），揭示了离子位置与聚合物结构对导电性的协同调控机制。

　　

本研究通过人工智能引导的高通量实验平台（Materials Acceleration Platform, MAP），自动化处理共轭聚合物并探索广泛加工条件，结合量子化学理论计算，揭示了掺杂共轭聚合物中离子位置对高导电性的关键作用。研究表明，聚合物结构强烈影响阴离子位置：更大的载流子离域和更快传输速率与更大的离子-载流子分离距离相关。

通过针对F4TCNQ掺杂pBTTT体系的深入研究，发现未掺杂状态下的聚合物聚集有利于掺杂后的极化子（Polaron）离域和导电性提升。层状堆叠有序度与载流子迁移率的两个数量级变化密切相关，并显著影响极化子离域程度。量子化学模拟进一步表明，高迁移率源于“外围”抗衡离子（位于距离聚合物主链约1.3–1.8 nm处）所形成的高度离域极化子，其距离远大于层间插层离子（约0.4–0.8 nm）。

关键结构描述符包括：通过紫外-可见光谱（UV-vis）测定的0-0/0-1峰比值，以及通过掠入射广角X射线散射（GIWAXS）获得的层状相干长度。这些参数共同表征聚合物预有序性，并直接关联极化子离域程度。最终，研究指出实现高电导率（σ > 100 S/cm）需优化加工条件以形成有序结构域并促使外围抗衡离子的修饰。这一发现为下一代可穿戴电子器件的高性能导电聚合物设计提供了重要理论依据和工艺指导。