应变传感器能够将机械变形转换为电信号输出，已被应用于许多领域[[1], [2], [3]]。传统的应变传感器材料主要由金属、金属合金和半导体材料组成，但这些材料存在灵敏度低、延展性有限以及半导体典型的脆性问题[[4], [5], [6], [7]]。为了解决上述问题，迫切需要开发基于聚合物的柔性应变传感材料。聚合物材料本身具有良好的机械性能，如高韧性、自恢复能力和抗疲劳性[8,9]，这些性能已应用于人体健康监测[10,11]、运动追踪[12,13]、下一代电子皮肤[14,15]以及智能人机交互技术[16,17]。
聚乙烯醇（PVA）是一种广泛使用的聚合物，具有良好的水溶性、化学稳定性和生物相容性。聚合物链上的丰富羟基使其容易通过与水形成氢键来构建交联网络[[18], [19], [20]]。传统上，PVA水凝胶是通过循环冻融法制备的[21]，但这种方法耗时较长，并且制备出的水凝胶透明度低且凝胶网络不稳定，严重影响了基于PVA的柔性传感器的性能[[22], [23], [24]]。
一种有效的方法是在PVA水凝胶中引入其他有机溶剂[25,26]。这种新型水凝胶被称为有机水凝胶，通常使用一种或多种有机溶剂（如二甲基亚砜（DMSO）、甘油、乙二醇、离子液体等）来替代水凝胶基质（如PVA、聚丙烯酰胺（PAAm）等中的部分水分[[27], [28], [29]]。所选的有机溶剂通常具有抗冻性、高沸点以及与聚合物的良好相容性。此外，有机水凝胶中的相互作用力（如氢键、疏水力和静电作用）比普通水凝胶更多，因此有机水凝胶具有抗冻性、低溶剂挥发性和高机械性能的优势，从而能够保证基于有机水凝胶的器件具有稳定且良好的性能[[30], [31], [32]]。
为了满足功能性应用的需求，PVA有机水凝胶需要引入导电介质以获得导电性。常见的导电填料包括石墨烯[33,34]、碳纳米管[35,36]和金属纳米颗粒[37,38]等。然而，由于范德华力的作用以及高表面能，这些固体填料容易在有机水凝胶中重新堆叠和聚集，从而显著限制电子传输和机械性能[39,40]。
多金属氧簇（也称为多氧酸盐或多酸，简称POMs）是一类具有特定结构的纳米级大阴离子簇。POMs通常由金属氧化物MOx（x=5, 6）的基本结构构成。其中，M通常表示过渡金属元素，一般指处于最高氧化状态的早期过渡金属，如V、Nb、W、Mo、Ta等[[41], [42], [43]]。POMs中的过渡金属中心在外部刺激（如光、热和电）下可以参与可逆的氧化还原反应，通过电子和阳离子的转移来平衡价态变化[[44]]。因此，POMs展现出多种物理性质，如氧化还原能力、活性晶格氧、高质子酸性和光热转换性能[[45], [46], [47]]。其中，{Mo154}是一种基于钼的多金属氧簇纳米材料，尺寸为3.6纳米。{Mo154}具有许多优点，包括良好的水分散性、高导电性和对近红外（NIR，808 nm）光的高光热转换能力[48,49]。值得注意的是，{Mo154}在Mo=O位点上含有大量的氧元素，这些氧元素可以作为氢键受体[50]。PVA链上的丰富羟基既可作为氢键供体（H元素），也可作为氢键受体（O元素），使{Mo154}与PVA形成强氢键。{Mo154}同时具有交联剂和功能填料的双重作用，是改善PVA有机水凝胶的理想候选材料。
在本研究中，我们制备了一种由{Mo154}功能纳米填料、PVA基质以及水 和 DMSO 二元溶剂组成的有机水凝胶，命名为 Mo-PVA/DW。DMSO 通过与水中的羟基和 PVA 中的 S=O 键的氧原子结合来增强与 PVA 链的相互作用[51,52]。这些相互作用可以降低 PVA 在冷冻状态下的结晶程度，从而提高凝胶的机械强度。结果表明，Mo-PVA/DW 有机水凝胶具有优异的机械性能，拉伸强度约为 0.85 MPa，断裂伸长率为 380%，且具有类似弹性体的低滞后现象。引入 DMSO 还使有机水凝胶具有环境稳定性，例如在水中不膨胀，在约 -20°C 时仍能保持抗冻性。此外，得益于 {Mo154} 的导电性和光热转换能力，Mo-PVA/DW 有机水凝胶对应变变化和 NIR 光照射具有快速可靠的响应。Mo-PVA/DW 有机水凝胶有望成为实际应用中制备柔性传感器的理想材料，特别是在寒冷环境或人体内部环境中。
