关于稀释剂对正常压力和降低压力下接近极限氢火焰层流燃烧速度影响的实验与数值研究

《Fuel》：Experimental and numerical study on the effect of diluents on laminar burning velocities of near-limit hydrogen flames at normal and reduced pressures

氢气/空气火焰层流燃烧速度受稀释剂（CO2、N2、AR、HE）和压力影响研究。摘要：本文通过实验与计算结合，研究CO2、N2、AR、HE稀释剂及压力对近极限H2/Air火焰层流燃烧速度（LBV）的影响，发现模型预测值低于实测值，抑制效果CO2>N2>AR>HE，揭示稀释剂作为第三体影响反应速率的机理。

　　本研究围绕氢气/空气混合物在接近极限燃烧条件下的层流燃烧速度（LBV）展开，重点探讨了不同稀释气体（包括二氧化碳、氮气、氩气和氦气）以及压力变化对燃烧特性的影响。研究采用实验与计算相结合的方法，旨在揭示稀释气体在氢气燃烧过程中的作用机制，为氢燃料在实际工程中的应用提供理论依据和技术支持。氢气作为一种可再生能源载体，因其燃烧产物仅为水，被认为是一种理想的零碳燃料。然而，氢气燃烧过程中存在火焰加速和爆燃转爆轰等安全隐患，限制了其在高能效、低排放发动机中的广泛应用。因此，研究如何通过添加稀释气体来调控燃烧特性，具有重要的现实意义。

在实验设计方面，研究团队使用了一个恒定体积燃烧室（CVV）平台，通过精确控制混合气体的浓度、温度和压力，测量了不同稀释比（最高达52%体积比）和等当比（?）范围内的氢气/空气/稀释气体混合物的LBV。实验过程中，研究者还通过高速纹影系统记录了火焰传播过程，并结合同步触发系统获取了火焰传播的详细数据。这些数据不仅为后续的数值模拟提供了基础，也为分析不同稀释气体对燃烧过程的影响提供了关键依据。实验结果显示，在接近极限燃烧条件下，氢气/空气/稀释气体混合物的LBV显著低于未稀释的氢气/空气混合物，且不同稀释气体对LBV的抑制作用存在差异。

在计算模型方面，研究团队对六种氢气燃烧动力学模型（FFCM-1、NUIG 2013、Davis模型、Sun模型、Dryer模型和Li模型）进行了比较和验证。这些模型在不同压力和温度条件下对氢气燃烧过程的模拟结果与实验数据之间存在显著差异，尤其是在稀释气体影响较大的情况下。这表明，现有的氢气燃烧模型在描述接近极限燃烧条件下的火焰行为时仍存在不足。为此，研究团队引入了“假想稀释气体法”，以系统分析四种稀释气体对燃烧过程的化学、物理和整体影响。通过这一方法，研究者能够更深入地理解不同稀释气体如何通过改变反应路径、热传导效率和燃烧速率来影响火焰的传播特性。

研究发现，四种稀释气体对LBV的抑制效果依次为二氧化碳 > 氮气 > 氩气 > 氦气。其中，二氧化碳表现出最强的化学抑制作用，而氦气则由于其较高的热扩散率和较低的比热容，抑制效果最弱。这一结果揭示了不同稀释气体在燃烧过程中的作用机制：二氧化碳通过参与化学反应，抑制了氢气燃烧的关键反应路径，从而显著降低了火焰传播速度；而氦气则主要通过物理方式影响燃烧过程，例如改变混合气体的热传导性能，从而对LBV的抑制作用相对较弱。此外，研究还发现，在40%二氧化碳稀释的情况下，当等当比?为0.8时，火焰对稀释气体的敏感性发生了反转，这表明在不同稀释比和等当比条件下，稀释气体对燃烧速度的影响可能存在非线性关系。

为了进一步探讨这一现象，研究团队对氢气燃烧过程中关键反应的速率进行了分析。例如，H + O? + M → HO? + M这一反应的速率在不同稀释比条件下表现出显著变化，而M作为第三体（third body）参与反应，对燃烧速率具有重要影响。通过比较实验数据与模型预测结果，研究者发现，模型在预测稀释气体对LBV的影响时存在较大偏差，这可能与模型对化学反应速率的描述不准确有关。因此，研究团队认为，为了更准确地模拟接近极限燃烧条件下的氢气火焰行为，需要进一步优化燃烧模型，特别是对化学反应路径和速率的描述。

在实际应用中，稀释气体的使用对于氢气燃烧的安全性和效率具有重要意义。例如，在氢气燃气轮机中，微混合预混燃烧可以有效降低氮氧化物（NO?）的排放，但氢气燃烧速度过快可能导致回火现象，影响设备运行安全。因此，通过添加适量的稀释气体，可以有效控制燃烧速率，防止火焰加速和爆燃转爆轰的发生。此外，稀释气体还可能影响燃烧过程中热量的传递和储存，从而对燃烧效率和排放特性产生深远影响。例如，二氧化碳的加入不仅能够抑制燃烧速率，还可能通过改变燃烧产物的热容，影响燃烧系统的热平衡。

从更广泛的角度来看，研究氢气燃烧特性对于推动碳中和和碳达峰目标具有重要意义。随着全球对清洁能源需求的不断增长，氢气作为一种高能量密度的燃料，被广泛认为是未来能源体系的重要组成部分。然而，氢气燃烧过程中存在的安全隐患和排放问题，仍然是其大规模应用的主要障碍。因此，通过深入研究氢气燃烧的物理和化学机制，特别是稀释气体对燃烧过程的影响，可以为氢气燃料的优化设计和安全应用提供理论支持和技术指导。

此外，本研究还强调了层流燃烧速度在构建和验证化学反应动力学模型中的关键作用。层流燃烧速度是描述燃烧过程的基本参数之一，它不仅反映了燃料的燃烧特性，还能够用于评估燃烧模型的准确性。因此，通过实验测量和数值模拟相结合的方法，研究团队能够更全面地了解氢气燃烧过程中的化学反应机制，并为后续的燃烧模型开发提供数据支持。同时，研究还指出，在接近极限燃烧条件下，燃烧过程受到化学动力学和热力学因素的共同影响，而目前的燃烧模型在描述这些因素时仍存在一定的局限性。

本研究的实验和计算结果表明，稀释气体对氢气燃烧特性的影响是多方面的。在化学层面，稀释气体通过参与燃烧反应，改变了反应路径和速率，从而影响了火焰的传播速度。在物理层面，稀释气体的热扩散性和比热容对燃烧过程中的热量传递和储存起到了重要作用。在整体层面，稀释气体的加入可能改变燃烧系统的热平衡和动力学行为，从而对燃烧效率和排放特性产生深远影响。因此，研究团队认为，进一步探索稀释气体对氢气燃烧过程的综合影响，不仅有助于提高燃烧模型的准确性，还能够为氢气燃料的工程应用提供更科学的指导。

在实际工程应用中，稀释气体的选择和使用需要综合考虑多种因素。例如，二氧化碳虽然对燃烧速度的抑制作用最强，但其作为燃烧产物，可能会影响燃烧系统的热效率和排放特性。而氮气虽然对燃烧速度的抑制作用适中，但其作为惰性气体，可能会增加燃烧系统的热容，影响燃烧效率。氦气和氩气则因其较高的热扩散性和较低的比热容，被认为是在某些特定应用场景下更优的选择。然而，这些气体的使用成本较高，且可能对燃烧系统的整体性能产生其他影响，因此需要在实际应用中进行权衡。

此外，本研究还指出，在接近极限燃烧条件下，火焰的传播行为可能受到化学反应速率和热损失的共同影响。传统的Zeldovich热损失理论认为，当反应释放的热量不足以抵消热损失时，火焰会达到极限并熄灭。然而，该理论在描述接近极限燃烧条件下的火焰行为时，忽略了化学动力学对火焰传播速度的影响。因此，研究团队认为，为了更准确地预测接近极限燃烧条件下的火焰行为，需要结合化学动力学和热力学因素进行综合分析。

综上所述，本研究通过实验和计算相结合的方法，系统分析了不同稀释气体对氢气/空气混合物层流燃烧速度的影响。研究结果表明，稀释气体对燃烧速度的抑制作用存在显著差异，其中二氧化碳的抑制效果最强，而氦气的抑制效果最弱。同时，研究还揭示了稀释气体对燃烧过程的化学、物理和整体影响，为氢气燃烧模型的优化和实际应用提供了重要的理论依据和技术支持。未来的研究可以进一步探讨不同稀释气体在不同燃烧条件下的作用机制，以及如何通过优化稀释气体的配比和使用方式，提高氢气燃烧的安全性和效率。