离子门压调控范德华反铁磁体Cox-TaS2中拓扑3Q态的电子控制

《Nature Communications》：Electrical control of topological 3Q state in intercalated van der Waals antiferromagnet Cox-TaS2

本刊推荐：为解决二维磁性材料中拓扑态电控难题，研究人员开展离子门压调控Cox-TaS2拓扑3Q态的研究，发现通过门压可全域调控三重Q（3Q）拓扑相并揭示相边界绝热不连续性，首次实现反铁磁金属中标量自旋手性（scalar spin chirality）的电控，为拓扑自旋电子学提供新范式。

　　

在二维材料研究领域，范德华（vdW）磁体的发现为探索新型量子现象提供了独特平台。其中，钴插层硫化钽（Co_xTaS₂）作为金属性范德华反铁磁体，因其具有非平庸拓扑特性的三重Q（3Q）基态而备受关注。这种3Q四面体结构能产生具有标量自旋手性的最高密度斯格明子晶格，并引发显著的反常霍尔效应（AHE）。然而，该拓扑态对钴含量的高度敏感性导致其相空间存在热力学难以触及的区域，如何实现电控调控成为亟待解决的关键科学问题。

为突破这一瓶颈，首尔国立大学Je-Geun Park团队在《Nature Communications》发表研究，通过离子门压技术实现对Cox-TaS₂拓扑3Q态的全程电控。研究人员选取钴含量分别为0.299、0.319、0.327和0.33的四组样品，利用锂基固态电解质门控系统，在7K低温下系统观测门压对反常霍尔响应的调控规律。实验发现：对于处于3Q相左边界的Co_0.299TaS₂，正门压（电子掺杂）可增强AHE，负门压（空穴掺杂）则使3Q态消失；而位于3Q相中心的Co_0.319TaS₂表现出对门压的强鲁棒性。尤为重要的是，在接近相边界的Co_0.327TaS₂中发现了绝热不连续性——正门压虽使载流子密度偏离3/4填充条件，但因费米面形状突变而无法进入螺旋相。这些结果证实了费米面几何对3Q态稳定性的决定性作用，首次在无自旋轨道耦合（SOC）条件下实现标量自旋手性的电控切换。

关键技术方法包括：采用两步化学气相传输法（CVT）制备高质量单晶；通过微机械剥离获得20纳米厚纳米片；结合电子束光刻与离子凝胶电解质构建门控器件；利用锁相放大器在4-40K温度区间测量纵向电阻（R_xx）和横向霍尔电阻（ρ_xy）；通过分析零场反常霍尔电阻（ρ_AHE）和矫顽场（H_c）量化拓扑态变化。

Ionic gating on Co_1/3TaS₂nanoflakes

门控实验显示，Co_0.299TaS₂的AHE随门压呈不对称响应：正电压使ρ_AHE从1.2μΩ·cm增至2.0μΩ·cm，负电压则使其完全抑制。该现象与费米面嵌套机制相符——负门压使载流子密度偏离M点费米波矢的理想填充条件，导致3Q态失稳。

Gating responses of Co_0.299TaS₂nanoflakes

Co_0.319TaS₂样品在±4V门压下保持稳定的AHE回线，证实3Q相在最优掺杂区的鲁棒性。而Co_0.327TaS₂虽接近相边界，但正门压未引发相变，暴露出费米面几何突变导致的绝热不连续性。

结果讨论

研究通过贝里曲率（Berry curvature）与自旋纹理协同作用阐释AHE调控机制：门压既改变费米能级位置（影响贝里曲率积分），又扰动3Q序稳定性（影响拓扑自旋纹理）。Co_0.33TaS₂因处于拓扑平庸螺旋相，门控全程无AHE响应，反证3Q态与拓扑输运的关联。

本研究首次实现反铁磁金属中拓扑3Q态的全程电控，揭示载流子密度通过费米面几何调控非共线自旋序的物理机制。发现相边界的绝热不连续性为探索拓扑相变提供新视角，所开发离子门压技术为二维磁性材料物性调控建立范式。这项工作将拓扑自旋电子学研究拓展至无SOC体系，为低功耗自旋电子器件设计开辟新路径。