二元CuFe氧化物的活化-氧化作用在高效选择性电催化氧化苯甲醇为苯甲醛的过程中起着关键作用

《Catalysis Science & Technology》：Activation-oxidation on binary CuFe oxides for highly selective electrocatalytic oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde

氧化苯甲醇制氢同时产出苯甲醛，但苯环空间位阻和活性位点设计是挑战。通过共沉淀法制备CuFe水合物，经H?/Ar煅烧获得Cu?/Fe2?双活性位点，在1.29V（vs RHE）下实现10mA/cm2电流密度，且选择性保持100%至1.8V。

　　

选择苯甲醇的氧化反应而非阳极氧气释放反应，不仅需要更低的氧化电位来实现绿色氢气的生产，同时还能生成苯甲醛。然而，要克服苯环的空间效应以实现有效的界面接触、合理设计高活性位点以及确保高度选择性的氧化过程，仍然面临诸多挑战。在此，我们采用共沉淀法合成了Cu2?Fe2?氢氧化物。这些低价态的Cu2?和Fe2?分别作为双金属氧化物中的吸附位点和活性位点，在H?/Ar气氛中煅烧后获得。结果表明，在仅1.29 V（相对于RHE）的电位下，即可实现10 mA cm?2的阳极电流密度。此外，即使施加的电位高达1.8 V（相对于RHE），苯甲醛的选择性仍可保持在100%的水平，这为将其他阳极反应与绿色氢气生产相结合提供了有前景的方向。