基于连续体束缚态调控太赫兹声子极化激元的超强耦合研究

《Light-Science & Applications》：Manipulating terahertz phonon-polariton in the ultrastrong coupling regime with bound states in the continuum

本刊推荐：为解决太赫兹声子极化激元在超强耦合(USC) regime下形成与调控的难题，Yang等研究人员开展了基于金超表面的连续体束缚态(BIC)与MAPbI3薄膜声子超强耦合的研究。通过调节超表面几何参数，实现了Rabi分裂从声子频率28%到48.4%的连续调控，并利用小波变换成功提取了声子极化激元的模式演化动力学信息。该工作为太赫兹器件开发提供了新平台，并为探索强耦合体系中的复杂物理现象开辟了新途径。

　　

在太赫兹光子学领域，声子极化激元(Phonon-Polariton)作为光与声子相互作用产生的准粒子，承载着材料内部丰富的物理信息，已成为开发超快太赫兹源和拓扑光场调控的关键工具。然而，如何在超强耦合(Ultrastrong Coupling, USC) regime下实现太赫兹声子极化激元的有效形成与精准调控，至今仍是该领域面临的重大挑战。传统方法主要依赖法布里-珀罗(Fabry-Perot, F-P)腔体或等离子体纳米腔体，但前者局域场增强有限且难以微型化集成，后者则因模式体积远小于钙钛矿等晶体材料尺寸而存在空间失配问题。这一瓶颈严重制约了太赫兹声子极化激元在传感、探测等应用领域的进一步发展。

针对这一难题，武汉光电国家研究中心的杨嘉兴等研究人员在《Light: Science & Applications》发表了创新性研究成果。他们巧妙地将金超表面的连续体束缚态(Bound States in the Continuum, BIC)与MAPbI₃钙钛矿薄膜的声子模式相结合，构建了一种新型混合系统，成功实现了太赫兹声子极化激元的超强耦合，并首次通过小波变换揭示了其动态演化过程。

研究人员采用紫外光刻与电子束蒸发技术在石英衬底上制备了金超表面，其单元结构由不对称C形开口环谐振器(Split Ring Resonator, SRR)对构成。通过调控臂长差ΔL控制结构不对称度，实现了BIC模式品质因子(Q因子)的精准调节。MAPbI₃薄膜则通过溶液旋涂法在超表面原位生长，经100°C热退火处理后形成约250纳米的高质量晶态薄膜。

样品设计与BIC理论

研究团队通过弗里德里希-温特根(Friedrich-Wintgen, F-W)理论分析了金属BIC模式的形成机制。当ΔL=0时，理想完美电导体(Perfect Electric Conductor, PEC)模型预测Q因子趋于无穷大；而实际Drude模型模拟显示，由于金的本征损耗，Q因子在低不对称度时被限制在200以下。实验测得Q因子与Drude模型趋势一致，验证了BIC模式的可控性。

Au-MAPbI3混合超表面的强耦合

通过调节单元尺寸缩放因子S，BIC共振峰可在0.68-1.53 THz范围内连续调谐。当BIC共振频率与MAPbI₃声子频率(0.95 THz)匹配时，传输谱呈现明显的反交叉现象。基于哈密顿量模型计算显示，该系统Rabi分裂达0.28 THz(1.15 meV)，强耦合判据参数c=1.47>1，确认进入强耦合区域。

Au-MAPbI3混合超表面中超强耦合的定制

根据Rabi分裂与模式体积的关系(Ω_R∝1/√V_eff)，研究人员通过改变超表面周期参数d=P_x-L_x压缩模式体积。当d从16μm减小至2μm时，Rabi分裂从0.28 THz增强至0.46 THz，达到声子频率的48.4%，进入超强耦合区域。值得注意的是，实验观察到1.85 THz声子模式对耦合系统的扰动，双声子模型模拟结果与实验数据更为吻合。

小波分析过程

研究团队引入广义莫尔斯小波(Generalized Morse Wavelet)进行时频分析，其傅里叶域表达式为ψ_β,γ(ω)=U(ω)a_β,γω^βe^-ωγ。通过背景扣除处理，清晰揭示了上极化激元支、声子模式和下极化激元支的演化动力学。数据显示，随着d减小，声子模式出现时间提前2 ps，且再发射声子辐射强度增强10 dB，表明增强的耦合强度有效提升了声子辐射效率。

研究结论与意义

该研究通过金属BIC与钙钛矿声子的创新结合，实现了太赫兹声子极化激元的超强耦合调控，Rabi分裂达到声子频率的48.4%，创下该领域耦合强度新纪录。小波分析首次揭示了耦合强度增强导致声子辐射强度提升的动力学机制，为零失谐条件下最大化辐射损耗提供了实验依据。这一平台不仅为太赫兹器件（如超快调制器、拓扑光子器件）的开发奠定了坚实基础，更为研究强耦合体系中的多模耦合、真空场调控等前沿物理问题开辟了新途径。由于钙钛矿材料本身具有优异的半导体特性，该混合系统在未来光电子器件应用中展现出巨大潜力。