时空分辨轨道霍尔效应在拓扑半金属Td-WTe2中的实现与调控

本文利用无接触极化太赫兹探针技术，首次在实空间观测到拓扑半金属Td-WTe2中由轨道霍尔效应（OHE）诱导的轨道角动量（OAM）输运，揭示了Weyl费米子导致的≈130 μm长扩散长度及±Lz区域分布，并通过电场极化与强度调控实现了轨道传导的动态操纵，为轨道电子学（orbitronics）提供了低能电动力学探测新范式。

　　

1 引言

轨道角动量（OAM）作为固体中一度被晶体场淬灭而忽视的自由度，近年来在轨道霍尔效应（OHE）、轨道磁性（或交替磁性）及轨道Rashba效应等物理现象中展现出关键作用。然而，传统输运测量缺乏偏振自由度，难以直接探测OAM，而光学探针虽可通过光偏振耦合OAM，但其低能电动力学方法尚处于早期发展阶段。太赫兹（THz）场作为一种兼具电学与极化测量能力的探针，为OHE研究提供了新途径：其无接触特性可施加脉冲电场并测量交流电导，同时通过偏振分辨能力在皮秒时间尺度解析本征OAM。但THz长波长（如1 THz对应≈300 μm）导致的衍射极限（≈150 μm）限制了空间分辨率。本研究通过尖端型THz探针（Tip-type THz probe）克服这一限制，实现微米级空间分辨率，首次在实空间观测到拓扑半金属T_d-WTe₂中的OHE诱导的OAM分布。

2 结果

轨道霍尔效应与材料选择

OHE是OAM输运的典型范例，其机制为：输入THz电场（E_in,x）驱动电子流动，产生携带OAM的轨道极化霍尔电流（垂直于E_in,x）和纵向电荷电流（平行于E_in,x）。实空间中，轨道极化霍尔电流导致样品边界处OAM积累；动量空间中，OAM（±L_z）在费米面k_y方向分离。选择T_d-WTe₂作为研究平台的原因包括：其空间群Pmn2₁具有镜面对称性、Weyl费米子具有长输运寿命（平均自由程达数十微米）和轨道纹理，且无能隙带结构与破缺 inversion symmetry 有助于抑制轨道去杂化。

理论计算与晶体均匀性验证

计算显示T_d-WTe₂的轨道Berry曲率分布于费米面（主要源于W原子d轨道），轨道霍尔电导（σ_OH）在?2 eV ≤ E–E_F ≤ 2 eV范围内主导，在费米能级附近贡献超99%，而自旋霍尔电导（σ_SH）不足1%。通过拉曼光谱确认样品晶体质量：A_1y和A_1z声子峰（150–250 cm^?1）与各向异性分布表明单晶性，14个位点的峰强度比一致证实晶体均匀性。二极管激光拓扑测量显示样品厚度均匀（≈1 μm），THz共偏振测量（E_out,x）在四个位点信号一致，进一步验证电荷分布均匀性。

实空间OAM探测与调控

通过THz极化测量（探针偏振E_out,y ⊥ 输入E_in,x）检测z轴极化OAM（±L_z）。E_in,x驱动的+L_z（-L_z）以逆时针（顺时针）方向旋转电场，产生法拉第旋转（θ_F）。空间分辨测量显示：垂直于E_in,x方向出现θ_F显著变化，样品中心附近接近零，边缘处最大达≈7°（对应≈0.12 mrad nm^?1），符合OHE的边缘积累特征。通过反转E_in,x方向（E_in,-x）可反转OAM分布符号，且E_out,y信号随E_in,x强度单调增加。面内磁场（B ≈ 0.25 T）对E_out,y信号影响可忽略，但通过折射率变化可检测轨道-磁场耦合。

轨道极化霍尔电流动力学

通过傅里叶变换与代数转换，从E_in,x、E_out,x和E_out,y信号计算THz电导谱（σ_xx(ω)和σ_yx(ω)），再经逆傅里叶变换得到时域电导σ_xx(t)和σ_yx(t)，最后通过卷积获得纵向电流J_x(t)和轨道极化霍尔电流J_y^±(t)。结果显示：J_x(t)相对于E_in,x(t)延迟≈0.3 ps，J_y^±(t)进一步延迟≈0.1 ps，体现因果 hierarchy。空间分布上，J_y⁺(t)在P1-P4位点（+L_z区）与E_in,x(t)同相，J_y^?(t)在P5-P8位点（-L_z区）反相，且边缘信号（P1、P8）最强，拟合扩散模型得到轨道扩散长度≈130 μm，反映Weyl费米子的极低散射率。

普适性与样品厚度相关性

三个不同厚度样品（d = 1.00 μm、0.65 μm、0.48 μm）的E_out,y信号均显示厚度归一化后幅度与时间波形一致，响应时间（E_in,x峰至E_out,y峰）≈0.38 ps，轨道持续时间≈0.92 ps，证实OHE在T_d-WTe₂中的普适性。

3 讨论

本研究在拓扑半金属T_d-WTe₂中实现了实空间轨道极化霍尔电流的观测，通过太赫兹极化技术避免了金属接触干扰，揭示了Weyl费米子承载的OAM输运。尽管WTe₂此前被视为自旋霍尔材料，但本工作证明其OAM贡献占主导，呼吁重新评估低对称性材料中轨道自由度的作用。选择微米级厚度样品既保障了空间分辨需求，又避免了纳米薄膜中向1T'拓扑绝缘体相的转变，且低能THz测量有效抑制了热效应。该方法可推广至普通金属（如Ti、Ta）和具有金属边缘态的绝缘体，为轨道电子学提供了动态探测与操控平台。

4 实验方法

样品制备：WTe₂单晶经剥离后转移至c切蓝宝石衬底（厚度≈450 μm）。拉曼光谱使用514.5 nm激光，功率0.5 mW。理论计算基于密度泛函理论（DFT）和Kubo公式，计算轨道/自旋霍尔电导。THz测量使用光纤耦合Er激光（780 nm，80 MHz，4 mW），尖端探针（TeraSpike TD-800-X-HR-WT）实现微米空间分辨率。法拉第旋转角由θ_F = (1/2)arctan(2Re[T_xy/T_xx]/(1-|T_xy/T_xx|²))计算。电导率通过Tinkham公式从传输谱转换，扩散长度基于n(x) = A*exp(-|x-L/2|/σ)模型拟合。