太赫兹场激活极性斯格明子的集体模式“斯格明子振子”（Skyrons）：揭示纳米拓扑极化结构的亚太赫兹动力学

本研究针对极性斯格明子（polar skyrmions）在纳米尺度下的动力学行为尚未明确的科学问题，通过太赫兹泵浦-飞秒X射线衍射探测技术，结合相场模拟和原子尺度计算，首次发现并表征了其特有的亚太赫兹集体模式“斯格明子振子”（skyrons）。该模式展现出声子色散关系的避免交叉现象，揭示了极化拓扑结构与晶格动力学的强耦合机制，为未来超快拓扑电子器件开发提供了重要理论基础。

　　

在凝聚态物理和材料科学领域，理解由耦合自由度产生的集体模式对于开发新型功能材料至关重要。特别是当两种在不同长度尺度上有序的自由度发生相互作用时，往往会涌现出独特的集体行为。极性斯格明子（polar skyrmions）作为铁电超晶格中的三维电极化拓扑结构，以其非平庸的拓扑特性和纳米尺度的晶格连续性破缺，成为探索新集体模式的理想平台。然而，由于强耦合作用下纳米尺度斯格明子序与原子尺度极化序的复杂相互作用，其动力学特性长期以来尚未明确，这极大限制了其在数据存储、信息处理和极化激元器件等领域的应用潜力。

为了解决这一科学问题，由美国宾夕法尼亚州立大学、阿贡国家实验室、捷克科学院物理研究所等机构组成的研究团队在《Nature Communications》发表了突破性研究成果。研究人员采用太赫兹泵浦-飞秒X射线衍射探测技术，结合多尺度理论模拟，首次揭示了极性斯格明子的亚太赫兹集体模式，并将其命名为"斯格明子振子"（skyrons）。这些模式表现为原子位移的涡旋状图案，功能上相当于原子尺度的齿轮组，为超快控制拓扑极性结构开辟了新途径。

研究团队运用了几个关键技术方法：首先采用太赫兹泵浦-飞秒X射线衍射探测系统，利用X射线自由电子激光器（LCLS）实现高时空分辨率测量；其次通过相场模拟（phase-field simulation）构建极化场和力学位移的动力学演化模型；再采用基于第一性原理的原子分子动力学模拟解析微观原子运动；实验还结合了变温（300-380K）和电场偏置（25kV cm^-1）等调控手段；所使用的[(PbTiO₃)₁₆/(SrTiO₃)₁₆]₈超晶格样品通过反射高能电子衍射辅助脉冲激光沉积技术制备。

集体动力学模式的特征

通过分析卫星衍射峰强度随时间的变化，研究发现m=±1和m=±2卫星峰表现出反相位振荡，这与极性涡旋（polar vortices）中的同相位振荡形成鲜明对比。傅里叶变换显示存在0.27THz（模式A）和0.39THz（模式B）两个主导频率。相场模拟成功复现了这种反相位振荡现象，揭示其源于P_zΔP_x项描述的极化动力学，该动力学进一步打破了斯格明子赤道周围布洛赫壁的镜像对称性。

色散关系与微观动力学

实验测得的模式色散关系显示出明显的避免交叉现象：在迷你布里渊区中心（±0.075?^-1），分支A在较高|Q_x|处向下弯曲，而分支B在较低|Q_x|处向上弯曲。原子尺度模拟表明，模式A的特征是斯格明子顶部和底部沿x轴方向存在相反的极化矢量场，导致x-z平面产生剪切应变；模式B则表现为将斯格明子划分为四个象限的极化变化，铅（Pb）位移图显示四个涡旋状图案。计算得到的剪切应变幅度最高达1%，对应压电系数d₁₅为187pC N^-1，远高于纯PbTiO₃的56.1pC N^-1。

斯格明子振子的调控

研究发现通过温度和电场偏置可实现对动力学响应的有效调控。当温度升高至360K以上时，动态响应幅度显著降低，380K时避免交叉特征明显减弱。施加25kV cm^-1的面内直流偏置场也观察到类似效应。相场模拟表明这种调控源于斯格明子气泡向迷宫状结构的相变：随着斯格明子气泡演化为条纹状迷宫域，其在一个维度上的尺寸增大，允许声波更自由地传播，表现出未改变的TA色散，但由于在正交方向上仍受限，避免交叉现象减弱但未完全消失。

研究结论与讨论部分指出，太赫兹场激发对于揭示斯格明子振子模式至关重要，因为太赫兹场选择性地耦合到离子位移而非电子跃迁。虽然太赫兹场作用于每个晶胞，但由于极化梯度导致域壁具有高度敏感性，斯格明子壁处的响应特别强烈。域壁的激发激活了与极化波杂交的声波，这种杂交表现为亚太赫兹范围内声子分支的特征性避免交叉，导致原子集体运动形成动态涡旋图案。更广泛地说，斯格明子振子与电荷密度波系统中出现的集体模式物理密切相关。极性斯格明子是不 commensurate（无公度）超结构，它们打破离散平移对称性而非U(1)相位对称性。与电荷密度波类似，它们的位置不一定被钉扎，可能会平移，从而产生相位子（phason）类激发。

该研究首次通过太赫兹泵浦飞秒X射线衍射直接测量了斯格明子振子的超快动力学，揭示了在先前难以触及的低Q和低能区声子能带的避免交叉现象。这一关键观察描述了极性斯格明子的基本特征，即显著修改纳米尺度能量传输。斯格明子振子的色散关系及其对样品温度和电偏置的依赖性，证明了通过外部刺激控制拓扑极化的可行性，为开发基于铁电的超快超密器件奠定了基础。这项发现不仅深化了对拓扑极性结构中多体物理的理解，也为设计具有强压电特性的新材料提供了新思路。