表面原子自旋的电调控量子干涉研究开辟强驱动量子处理新途径

为解决原子级精确结构中可调量子干涉的难题，研究人员开展了基于扫描隧道显微镜(STM)的表面原子自旋电调控研究。通过偏压调控隧道结电场，实现了单自旋和耦合自旋对的Landau-Zener-Stückelberg-Majorana(LZSM)干涉测量，发现多光子共振和非对称干涉图案揭示了自旋转移矩效应。这项研究为强驱动条件下的全电学量子操控提供了新方案，对自旋量子处理器开发具有重要意义。

　　

在量子信息处理领域，控制能级反交叉附近的量子干涉是实现快速可靠相干操控的关键。然而，在原子级精确的工程结构中实现可调量子干涉仍然面临巨大挑战。特别是在固体表面环境中，虽然自旋系统相比电荷态具有更长的相干时间，但基于表面自旋的非绝热跃迁量子干涉尚未实现——这主要是由于难以生成所需的时间依赖哈密顿量来进行精确自旋操控。

以往的自旋操控研究主要集中于通过隧道电流散射控制自旋态布居，但如何实现表面自旋能级的快速调制仍然是一个悬而未解的问题。扫描隧道显微镜(STM)虽然在轨道波函数量子干涉方面取得了重要进展，但在自旋基量子干涉方面仍待探索。

为了解决这些挑战，发表在《Nature Communications》上的这项研究展示了在低温STM中，对MgO薄膜上单个Ti原子以及Ti二聚体自旋态的全电控LZSM干涉测量。通过利用表面原子的压电响应来调节与STM针尖的磁相互作用，研究人员应用时间依赖的偏压(V_bias)调制自旋能级，并周期性地驱动自旋态通过反交叉点。

研究团队主要运用了以下几种关键技术方法：使用自旋极化STM针尖进行原子级精确探测和操控；通过偏压调制和射频电压(V_RF)频率调制实现能级调控；采用连续波电子自旋共振(ESR-STM)技术测量自旋态变化；利用任意波形发生器(AWG)产生调制信号；对耦合自旋对进行可调相互作用研究。所有实验均在低温STM环境中进行，样品为沉积在Ag(001)上的两层MgO薄膜上的Ti原子。

Electric control of energy detuning

研究人员将Ti原子沉积在Ag(001)上生长的两层MgO薄膜上，通过测量时间平均隧道电流实现电学访问。MgO作为去耦层，延长了Ti自旋的相干时间。使用通过将Fe原子转移到针尖顶端制备的自旋极化STM针尖来探测和控制Ti自旋。通过在场隧道结上施加偏压V_bias和频率为ω_RF的射频电压V_RF来测量单原子ESR信号。Ti自旋(S)经历的磁场是外场B_ext和针尖有效场的矢量和，其中针尖场由V_RF调制，因此具有静态分量B_tip和振荡分量ΔB_tipcos(ω_RFt)。

自旋-电场耦合可能源于原子尺度的压电效应：强电场通过改变Ti原子在MgO上的平衡位置（约为Ti-MgO键长的1%），由于磁性针尖与Ti原子之间的自旋相互作用随距离呈指数变化，从而导致修正的静态B_tip和能量失谐。这种能量失谐的电控制为量子自旋电子学提供了架构优势，因为电场可以有效地在纳米尺度电路中路由和限制，并且比磁场调整更快。

LZSM interference of single spins

研究团队使用如图2a所示的脉冲序列进行LZSM测量。在射频电压之上，施加正弦调制V_bias(t)=V_DC+δVsin(2πft)，其中频率f远小于ω_RF/2π。调制偏压V_bias(t)驱动Ti自旋反复通过避免能级交叉，并通过单原子ESR探测其对稳态自旋占居的影响。

图2b显示了作为调制频率f和静态失谐ε₀∝(ω_RF-ω₀)函数的ESR光谱。隧道电流显示出清晰的LZSM干涉条纹，这是连续Landau-Zener跃迁之间相位积累的结果。LZSM图案表现出各种光谱特征，这些特征取决于自旋被驱动的速度。在慢速极限(2πfT₂?1)下，光谱呈现两个主要ESR峰；而在相干极限(f>20MHz)下，观察到具有额外边带的复杂图案。这些ESR边峰出现在|ω_RF-ω₀|/2π=nf处，对应于n光子驱动的激发过程。

b

bias and V_RF are sinusoidal in time. V_DC and δV are the DC component and modulation amplitude of V_bias. The polarity of V_bias is indicated by+(red regions) and-(blue regions) signs. b-d ESR spectra as a function of detuning ω_RF-ω₀ and modulation frequency f, measured at a fixed modulation amplitude δV of 140,60 and 20 mV, respectively (V_DC=-50 mV, V_RF=20 mV; B_ext=0.58 T; setpoint: V_sp=50 mV, I_sp=60 pA). The multiphoton'>

RF-ω₀|/2π=n f are labeled, and also indicated by red dashed lines. Dashed white lines indicate the onset of motional averaging. Red arrows in b indicate the two main peaks at slow modulation. The detuning shift is-1.9 MHz/mV for the STM tip used. e,f ESR spectra measured at low modulation frequencies f with positive(e) and negative(f) DC voltages V_DC(V_DC=50,-40 mV, δV=100,80 mV, V_RF=15 mV; B_ext=0.52 T; setpoint: V_sp=50 mV, I_sp=50 pA). The lower panels show the ESR spectra at f=13 MHz.'>

Spin-transfer torque in LZSM interference

与在其他量子系统中观察到的对称图案不同，本研究测量的LZSM图案显示出明显的不对称性。这种不对称图案源于自旋极化隧道电流影响下Ti原子上的自旋转移矩效应。在正V_bias下，非弹性隧道电子能够引起Ti原子的自旋翻转(Δm_Ti=-1)；反转V_bias的极性和隧道电流的方向则将Ti自旋驱动到相反方向(Δm_Ti=+1)。

在量子干涉过程中，原子尺度的自旋转移矩过程与能级调制竞争。由于V_bias的中心偏压V_DC非零，正V_bias下的自旋极化电流幅度与负V_bias下的不同，这使得LZSM图案的对称性高度依赖于V_DC的极性。当V_DC的极性反转时，LZSM图案相对于ω_RF=ω₀翻转。

DC<0. The polarity of V_bias is indicated by+(red regions) and-'>

RF-ω₀ and modulation frequency f for a fixed modulation amplitudeδV of 140 mV. Simula-tions parameters: ω₀=15.5 GHz,Δ_↑↓=40 MHz,δ_bias(t)=273sin(2πf t) MHz, V_DC=-50 mV,η=3.5×10^-5,α=0.5,?S_z?₀=-0.18,?S_tip^z?=1,?S_tip^xy?=0.5, ?S_z^p?_0,STT=-0.2,?S_zⁿ?_0,STT=0.3,k=0.01,V_RF=20mV,T₁^int=161ns,T₂^int=322ns. See Supplementary Note 2 for the meaning of each parameter. d Simulated ESR signals at f= 2,30,60 and 230MHz, respectively.'>

LZSM interferometry using frequency modulation

除了调制偏压外，研究团队还能够使用频率调制的射频电压进行LZSM干涉测量。V_RF的频率调制有效地调制了旋转框架中沿z轴的虚构场，从而产生了可调的能量失谐。与偏压调制相比，调制V_RF的频率能够实现更大的能量失谐，并减少了隧道电流对Ti原子的自旋散射，从而获得更长的T₂时间。

研究应用调制频率ω_RF(t)=ω_RF+δ_RF(t)的射频电压到隧道结，其中ω_RF是中心频率，δ_RF(t)描述频率调制。图4b显示了用正弦频率调制测量的LZSM干涉图案：δ_RF(t)=δ_RFsin(2πft)，其中δ_RF是调制幅度。频率调制导致能量失谐的正弦调制。与图2b-d相比，ESR峰的线宽减小，这与先前的理论工作和数值计算一致，表明对于大的2πfT₂值，线宽主要由Rabi耦合决定。线宽变窄也表明由于通过Ti原子的平均隧道电流较小，T₂时间有所改善。

RF.a Schematics of the pulse sequences for the LZSM measurement in(b). A sinu-soidally frequency-modulated V_RF is used, with a center frequency ω_RF and mod-ulation amplitude δ_RF. b ESR spectra as a function of detuning ω_RF-ω₀ and modulation frequency f, measured using a sinusoidal frequency modulation of V_RF'>

LZSM interference of coupled spins

研究进一步展示了在使用两个具有可调相互作用的耦合Ti自旋的多能级系统中的LZSM干涉。LZSM图案揭示了自旋二聚体能级图的光谱信息，包括避免能级交叉的发生以及磁相互作用，可用于表征更复杂量子磁体的多体能级。

Ti自旋通过反铁磁相互作用(J>0)耦合，本征态包括自旋单态|S?和三重态|T₊?、|T₀?和|T_-?。与单自旋类似，V_bias可用于控制能量失谐，从而控制STM针尖下自旋S₁的塞曼能量。随着V_bias变化，能级图显示出|S?和|T₀?之间的避免能级交叉，这通过在S₁上测量的ESR光谱检测到。

研究首先用频率调制的V_RF驱动自旋二聚体，该电压施加在S₁上。在由变换算子e^{-iω_RFt(S_1z+S_2z)}定义的旋转框架中，相应的自旋哈密顿量表示为公式(4)。在旋转框架中，频率调制影响两个自旋的塞曼能量失谐，而射频电压仅施加在自旋S₁上。能级图作为静态失谐?(ω_RF-ω₀)的函数显示三个避免能级交叉，标记为Δ_S,-、Δ_+,-和Δ_+,S。这些反交叉由于Δ_↑↓而打开，并沿x轴由耦合强度J分隔。

b

bias due to V_bias.|S? and |T₀? exhibit an anticrossing(red dashed line). c ESR spectra of a Ti spin dimer(J=0.4 GHz) as a function of ω_RF and V_bias(setpoint: V_sp=50 mV, I_sp=150 pA; B_ext=0.65 T). d Energy-level diagram of two spins as a function of detuning ω_RF-ω₀. Avoided crossings are labeled as Δ_S,-,Δ_+,- and Δ_+,S. e-g ESR spectra measured using a sinusoidal frequency modulation of V_RF, as a function of detuning ω_RF-ω₀ and frequency modulation amplitude δ_RF at a fixed modulation frequency f of 20,20,30 MHz,respectively(V_bias=50 mV, V_RF=17,20,20 mV;'>

这项研究展示了通过能级电调制、自旋极化电流和原子操纵控制自旋耦合，在原子尺度上实现可调LZSM干涉。在避免能级交叉附近的全电控自旋动力学可用于实现表面自旋量子态的快速相干旋转，并为量子信息处理实现稳健的量子操作。与先前依赖共振驱动和Rabi振荡的自旋态控制不同，LZSM协议通过利用非绝热跃迁的量子干涉，解决了传统共振Rabi旋转的限制，并利用强驱动振幅使用非共振谐波信号。

此外，本文展示的多级LZSM干涉光谱可用于表征表面相互作用自旋的复杂能级图，这是对传统单原子ESR光谱的补充。这种电控制方法可以 readily 应用于其他原子尺度磁性结构，包括自旋链、自旋阵列和分子纳米磁体，为原子尺度的量子态探测和操纵提供了新的电学手段。

研究结论表明，通过偏压调制隧道结电场，实现了对单个自旋和耦合自旋对的LZSM干涉测量，发现了多光子共振和非对称干涉图案，揭示了自旋动力学受到隧道电子自旋转移矩的影响。在具有可调相互作用的耦合自旋上测量的多级LZSM光谱显示出取决于其多体能级景观的明显干涉图案。这些结果为强驱动条件下自旋基量子处理器中的全电学量子操纵开辟了新途径。