用于功能性纳米材料合成的超快焦耳加热技术:最新进展、挑战与展望

《Materials Letters》:Ultrafast Joule heating technology for functional nanomaterials synthesis: Recent progress, challenges, and perspectives

【字体: 时间:2025年10月10日 来源:Materials Letters 2.7

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  快速焦耳加热(JH)通过高密度电脉冲实现毫秒级超快加热/冷却,突破传统合成局限,广泛应用于石墨烯、单原子催化剂、金属碳化物等纳米材料制备,显著提升能源效率与可持续性。本文系统综述JH的原理、技术分类及微观机制,分析其在电催化、储能等领域的应用进展,并探讨均匀加热、机理解析及规模化挑战,提出结合原位表征与机器学习优化工艺的建议。

  ### 超快焦耳加热技术在先进纳米材料合成中的应用

超快焦耳加热(JH)作为一种快速热处理技术,近年来在先进纳米材料的合成中展现出巨大的潜力。JH通过施加瞬时高强度的电流脉冲,能够在毫秒级的时间内实现材料的超快速加热和冷却,这种独特的热力学特性使得JH能够有效地诱导非平衡相变、缺陷调控以及纳米结构的定制化演化。该技术不仅能够实现对材料合成过程的精准控制,还在多种功能性材料的制备中取得了显著成果,包括石墨烯、单原子催化剂、过渡金属碳化物、氧化物、氮化物、磷化物和硫属化合物,以及复杂的多组分框架如高熵合金等。JH技术的快速发展不仅提升了材料合成的效率,还为可持续制造提供了新的可能性。

#### 超快焦耳加热技术的原理与优势

JH的核心原理是利用电阻加热效应,将高密度电流引入材料中,通过焦耳定律(Q = I2Rt)将电能转化为热能。其中,Q代表热量,I为电流强度,R为材料的电阻,t为加热时间。JH技术的一个显著优势是其能够在短时间内达到极高的温度(高达3000 K),并实现快速冷却(冷却速率超过10? K/s),这种极端的热循环过程可以有效抑制原子扩散和晶化,从而防止材料的烧结和聚集。JH过程中的超高温和快速冷却不仅有助于形成高结晶度的材料,还能在材料中引入大量的内在缺陷,如空位、位错和晶界,这些缺陷作为吸附和电荷转移的活性位点,显著提升了电催化性能。

JH技术还具备显著的环境可持续性,其溶剂自由的特性、无毒试剂的使用以及较低的排放,使其在绿色制造领域具有广泛的应用前景。与传统的水热法、高温煅烧、化学气相沉积(CVD)等方法相比,JH技术在时间、能量消耗和加热速率方面均展现出优势。例如,JH技术能够在毫秒级时间内完成材料的合成,而传统方法可能需要数小时甚至数天。此外,JH技术的高加热速率和低能耗使其成为一种高效的材料合成手段,尤其适用于大规模生产。

#### JH技术的分类与系统组件

JH技术可以根据其时间特性、电流传输机制和结构配置进行分类。首先,快速焦耳加热(FJH)利用极短的电流脉冲(通常小于1秒),在短时间内达到超高温(最高可达3000 K),这种非平衡合成方法可以用于制备稳定的亚稳相和纳米结构。其次,电阻焦耳加热(RJH)涉及连续电流流,虽然加热速度较慢,但提供了更高的过程控制能力,常用于碳基、陶瓷和金属材料的烧结、退火和热处理。第三,碳热冲击(CTS)利用导电碳基质(如碳纸、碳纳米管薄膜)将快速热能传递到负载有前驱体的表面,从而实现局部加热,适用于合成单原子催化剂、掺杂石墨烯和低维异质结构。

标准的JH系统通常包含几个关键组件,包括电容器组(或脉冲发生器),作为电源,其工作电压范围通常在50 V到300 V之间,能够提供高幅度的电流脉冲,实现快速热激发。电极系统,通常由铜、钨或石墨制成,直接与样品或电流路径接触,其几何形状和材料组成对电流分布均匀性和反应区稳定性具有决定性影响。导电基底或介质(如碳纸、石墨毡或碳纳米管薄膜)既作为电流路径,也作为热管理系统,能够提供局部加热和机械约束,确保样品的稳定性。此外,系统中还集成有监测和控制模块,配备实时传感器以测量电流、电压和温度,先进的实现方式利用这些模块维持整个操作过程中的最佳热分布。

#### JH技术的微观机制

JH技术在材料合成过程中诱导了独特的微观结构转变,这些转变与传统热处理方法相比具有显著差异。超快加热速率创造了非平衡条件,生成了结构缺陷如空位、位错和孪晶边界,这些缺陷不仅提高了电子导电性,还提供了催化活性位点。此外,JH的短暂反应时间能够保留通常在缓慢加热过程中会松弛的亚稳相,从而实现新型多态和无序固溶体的合成。这种动力学主导的过程促进了大量晶核的形成,同时抑制了晶粒生长,导致纳米晶粒或非晶态区域的形成,这些区域的组成梯度影响了催化行为。在纳米尺度上,导电性和几何形状的变化会导致不均匀加热,形成局部热点,从而驱动选择性的相变和元素扩散,最终形成功能异质结构。

#### JH技术的特性与优势

JH技术在先进材料加工中展现出革命性的能力,其独特的热特性使得在极短时间内实现材料的热驱动反应和相变。例如,JH技术能够在毫秒级时间内将材料加热至3000 K,这种超快加热不仅能够促进热驱动反应,还能通过精确调控电流密度、电压和脉冲持续时间,实现材料特定的加热制度,从而工程化微结构、相、组成或缺陷状态。JH的快速淬火能力能够动态度的捕捉瞬时高温状态,稳定亚稳相并抑制晶粒粗化,从而保持纳米级特征。此外,JH技术的空间局部加热能力使得能量集中于导电路径,从而实现异质结构和设备特定架构的精准制造,对周边影响较小。

JH技术不仅提升了能量效率,还展示了其广泛的材料兼容性,适用于金属、半导体、陶瓷、聚合物和复合材料的合成,包括工业废物和生物质前驱体。其环境可持续性、溶剂自由操作、无毒试剂和低排放特性使其成为循环经济的有力工具。此外,JH技术的高加热速率和低能耗使其在合成过程中能够显著减少能量损失,达到传统方法的50%以下。JH技术的这些特性使其在快速、高效和可持续的材料合成方面具有独特优势。

#### JH技术的历史发展

JH技术的核心原理可以追溯到19世纪中叶,当时英国物理学家詹姆斯·普雷斯科特·焦耳量化了电流与热生成之间的关系,正式提出了焦耳定律。同时,乔治·欧姆对电学中电阻的发现也为电阻加热奠定了理论基础。19世纪末至20世纪初,这种技术在冶金、钢铁制造和陶瓷工业中找到了应用,通过可控的热处理实现了材料的精确加工。这些早期系统更注重精确性而非速度,缺乏JH所具备的超快能力。

20世纪后半叶,随着半导体器件如晶闸管(SCRs)和绝缘栅双极型晶体管(IGBTs)的发展,JH技术得以迅速提升,实现了毫秒级的电流脉冲控制,从而促进了JH在材料合成中的应用。这一技术进步将电阻加热从稳态过程转变为动态工具,能够实现极端的加热速率。进入21世纪,研究人员利用脉冲控制电子技术和材料科学的进展,开创了超快、高效、可持续的加热方法,用于纳米材料的合成。2018年,胡的团队首次展示了JH作为一种可扩展、快速的合成高熵合金纳米颗粒的技术。通过在导电前驱体上施加毫秒级的电流脉冲,JH能够实现超过10?–10? K/s的加热速率,远超传统方法。这种快速的能量输入使得材料在非平衡状态下形成,从而创造出前所未有的结构。随后,JH技术在缺陷工程、单原子催化剂、纳米材料结构调控等方面取得了突破,推动了高密度能量存储、高性能催化和可持续环境修复技术的发展。

#### JH技术在电催化反应中的应用

近年来,JH技术在电催化反应中的应用取得了显著进展,能够合成多种纳米材料,包括碳基材料、单原子催化剂、金属硫属化合物、氧化物、磷化物、氮化物、硼化物等。这些材料在能源相关应用中表现出卓越的催化活性、长期稳定性和成本效益,如氢析出反应(HER)、氧析出反应(OER)、氢氧化反应(HOR)、氧还原反应(ORR)以及氮气、硝酸根、亚硝酸根和二氧化碳转化等。JH技术能够通过毫秒级的超快加热实现材料的精确控制,同时快速冷却抑制了原子扩散,从而防止了材料的烧结和聚集,实现了纳米材料的高质量合成。

#### 单原子基材料的合成

单原子催化剂(SACs)因其极高的原子利用率效率、可调的配位环境和在多种化学反应中的显著催化活性而成为催化材料研究的前沿。然而,合成具有高负载、均匀分散和强金属-载体相互作用的SACs仍然是一个长期挑战,尤其是在可扩展和快速制造条件下。JH技术利用其超快热冲击,通过瞬时高温场和原子动力学的协同作用,抑制金属原子的迁移,从而实现金属原子在载体表面的高密度锚定。例如, Yao等人展示了在CO?活化碳纳米纤维(CA-CNF)基底上稳定铂高温单原子(Pt HT-SAs)的突破性方法。通过精确控制短时的开启状态(55 ms)和长时的关闭状态(550 ms),他们实现了1500–2000 K的快速热冲击。这种方法以其简单性和通用性被成功扩展到其他金属(如Pt、Ru、Co)和基底(如碳、C?N?、TiO?),建立了通用的可扩展SAC合成路径。

#### 石墨烯或掺杂碳材料的合成

碳基材料因其优异的导电性、热稳定性、大比表面积和可调性,成为电催化、能量存储和电子设备等领域的理想材料。石墨烯作为一种二维碳材料,其独特的蜂窝状晶格结构赋予其卓越的电、热和机械性能。JH技术通过毫秒级的电流脉冲,实现了石墨烯的超快加热,显著提升了合成速度,远超传统高温退火方法。此外,JH的快速淬火能力能够抑制原子扩散,从而促进石墨烯的高结晶度形成。Tour及其团队率先提出了一种自下而上的JH策略,使各种碳前驱体直接转化为石墨烯。这种方法实现了克级生产,并能处理广泛的前驱体,为环保的石墨烯合成提供了可持续的途径。

#### 金属硫属化合物的合成

金属硫属化合物(如二硫化钼(MoS?))因其可调的带结构、高表面积和丰富的边缘化学特性,在电催化、能量存储和电子应用中展现出巨大的潜力。然而,传统合成方法通常需要长时间的反应和高温处理,这可能阻碍精确的相控制,并导致硫属化合物的聚集或降解。JH技术通过毫秒级的超快加热,实现了对金属硫属化合物的精确相控制,有效稳定了亚稳相。此外,JH诱导的碳热冲击促进了边缘金属空位的富集,显著增强了催化活性。例如,Son等人报告了通过碳热冲击作为牺牲催化剂,合成用于长寿命海水电池的1T-MoS?(图4a和b)。热冲击过程诱导了快速相变和缺陷形成,产生了具有导电性的1T相,该相在操作条件下稳定,并提供了优异的离子传输和电化学活性。JH技术的这些特性使其在金属硫属化合物的合成中展现出独特的潜力。

#### 金属氧化物的合成

金属氧化物因其多样的价态、稳健的热和化学稳定性以及可调的电子结构,成为电催化、能量存储、气体传感和热电材料等领域的关键材料。JH技术在金属氧化物的合成中展现出显著的潜力,能够通过毫秒级的加热实现金属前驱体向晶态或掺杂氧化物相的快速转变。例如,Upama等人展示了在控制气体氛围中使用JH技术合成纳米碳/金属氧化物复合材料,包括MnO?到Mo?O?,具有定制化的微结构和增强的电化学性能。Li等人成功合成了具有不同结构的掺杂金属氧化物,并总结了JH技术在制备不同结构系统的金属氧化物中的研究思路和应用。此外,JH技术的高加热速率和快速冷却能力能够有效抑制晶粒生长,从而实现均匀的纳米结构。

#### 金属硼化物的合成

过渡金属硼化物(TMBs)因其优异的物理化学特性,如高导电性、化学稳定性和机械硬度,在电催化应用中展现出显著的潜力。然而,传统合成方法通常需要极高的温度(>1473 K)、长反应时间和复杂的工艺,这显著限制了其实际可扩展性和功能可调性。JH技术为硼化物纳米材料的快速、高效和可扩展生产提供了新的途径。例如,我们的团队首次报告了通过JH技术在毫秒级时间内合成IrB?.??纳米晶体,实现了高催化效率的HER和CER在盐水系统中的应用。JH合成的IrB?.??具有独特的纳米晶结构和均匀的硼掺杂,这使其在腐蚀性环境中表现出优异的性能和耐久性。此外,JH技术还能用于合成多种MBs,包括碱土金属硼化物(如CaB?)、过渡金属硼化物(如TiB?、FeB、CoB、NiB)、贵金属硼化物(如RuB?)和稀土金属硼化物(如LaB?、CeB?),从而实现对结晶度和纳米结构的精确控制。

#### 金属磷化物的合成

过渡金属磷化物(TMPs)因其高导电性、良好的化学稳定性和可调的电子结构,成为贵金属催化剂的有前途的替代品。然而,传统合成方法通常需要惰性气氛、长反应时间和复杂的多步工艺。我们的团队报告了一种快速JH策略,用于在9秒内合成富含晶界的RuP?纳米颗粒。毫秒级的超快加热和冷却特性有效抑制了颗粒烧结,使RuP?纳米颗粒的尺寸控制在15 nm到60 nm之间,并且具有丰富的晶界。此外,观察到Ru和P之间的弱电子转移,这些结构特性调节了活性位点的电子结构,从而提高了催化活性和耐久性。电化学测试表明,JH合成的RuP?催化剂在酸性、碱性和中性电解质中均表现出优异的HER活性,其过电位分别为22 mV、22 mV和270 mV,分别对应10 mA cm?2的电流密度,这些性能与商业Pt/C相当甚至更优。此外,该催化剂在酸性介质中经过40小时的电解后仍保持稳定性,显示出其优异的耐久性。

#### 金属碳化物的合成

过渡金属碳化物(TMCs)因其高导电性、铂状电子特性、良好的化学稳定性和成本效益,在催化、半导体器件和高温材料领域受到广泛关注。然而,传统高温煅烧方法受限于固-固反应的缓慢动力学,导致高能耗、长反应时间和产品烧结和聚集。近年来,JH技术为金属碳化物的精确合成提供了创新策略。例如,Zhang等人利用瞬时JH诱导碳纤维(CF)表面与SiO蒸气的反应,形成致密的SiC涂层(2C + SiO → SiC + CO),从而实现了CF/SiC-NW@Ir复合结构的合成。这种结构不仅提高了OER的过电位(降至355 mV),还延长了稳定性(达到10小时),优于传统CF@Ir系统。此外,JH技术还被用于合成高比表面积的难熔碳化物(如硅碳化物)和其高熵碳化物(HECs),例如通过低压力碳热还原(CR)策略,在较低温度(约1573 K)和较短时间(30秒)内实现了高比表面积硅碳化物(569.9 m2/g)的合成。合成产物在650°C的水饱和空气中保持了100小时的结构稳定性,显示出优异的氧化抗性。此外,真空烧结炉能够实现12克的单批次生产,这种方法可以扩展到多种难熔金属碳化物(如NbC、Mo?C、TaC、WC)和高熵碳化物(如VNbMoTaWC?、TiVNbTaWC?),展现出工业应用的潜力。

#### 合金的合成

传统合金催化剂的制备通常涉及长时间的高温还原过程,这可能导致颗粒聚集和活性位点的失活。因此,开发一种更快、更高效的合成策略对于合金催化剂至关重要。JH技术能够在秒级时间内合成合金,从而减轻热降解的风险并保持催化活性。例如,Wei等人通过JH技术合成了均匀分散在碳纳米管(CNTs)上的CuRu纳米合金颗粒。透射电子显微镜(TEM)分析显示,CuRu颗粒的平均尺寸为4.3 nm,能量色散X射线光谱(EDS)和高角环形暗场成像(HAADF)进一步确认了Cu和Ru的成功合金化,以及纳米颗粒在CNT支持上的均匀分布。这种均匀分散来源于超快反应动力学,能够抑制颗粒聚集并促进超细纳米颗粒的形成,从而增强催化活性。JH技术还擅长调控强金属-载体相互作用(SMSI),在Li等人的一项研究中,通过JH技术合成了氮掺杂的CNTs上的NiRu纳米合金(NiRu-CNTs),该合金的平均颗粒尺寸为5–10 nm。这种方法有效抑制了晶粒生长,形成了高度分散的合金结构。相比之下,传统热处理方法通常无法实现如此精细的微观结构控制,主要因为其加热速率较慢和较长的退火时间,这有利于晶粒生长。通过使用十二烷基三甲基氯化铵(CTAB)作为支持矩阵,SMSI被诱导,从而提高了NiRu/CNT催化剂在1.0 M KOH中的双功能电催化性能,优于大多数报道的非贵金属催化剂,甚至优于Pt/C基准。这些结果突显了JH技术在合金催化剂设计中的关键作用。

#### 金属间纳米材料的合成

合金可以分为无序合金和有序合金。虽然无序合金在催化活性方面优于有序合金,但它们的稳定性较差。有序合金,也称为金属间化合物,具有广泛的应用前景。然而,它们的合成面临挑战,因为原子有序所需的高温热解会加速金属烧结,导致形成较大的晶粒。相比之下,JH技术通过其独特的快速加热和冷却能力,有效解决了这些挑战。例如,Cui等人通过JH技术成功合成了均匀(约6 nm)和完全有序的L1?结构的Pd?Pb纳米颗粒。密度泛函理论(DFT)计算表明,空位扩散机制主导了L1?-Pd?Pb纳米颗粒的结构有序过程。快速加热过程中生成的高浓度空位显著加速了晶体状态下的原子扩散,从而在极短时间内实现了从无序合金到有序金属间化合物的高效转变。此外,他们的长程有序度仅为60%,而通过JH技术合成的Pd?Pb纳米颗粒的长程有序度达到100%(图10c)。这突显了JH技术在构建金属间化合物中的巨大潜力。

#### 高熵材料的合成

高熵合金(HEAs)作为一种新型催化剂材料,由五种或更多金属元素组成,因其灵活和可调的元素组成而受到广泛关注。然而,传统的高温退火和胶体纳米晶体技术在合成HEAs时耗时且需要大量能量输入。因此,开发一种快速、简便且节能的合成方法以取代传统工艺非常重要。JH技术的快速加热和冷却能力为高熵催化剂材料的高效合成提供了可行的途径。例如,Zhao等人利用JH技术合成了一系列碳支持的NiCoFeCrMo HEA纳米颗粒(HEA-NPs),这些纳米颗粒在石墨烯中显示出精细分散的特性,平均尺寸为17.49 nm。XRD图谱显示没有额外的合金或金属峰,证实了HEAs中的无序分离(图11c)。此外,JH合成的HEAs在OER中表现出优异的活性,达到260 mV的过电位,即可实现10 mA cm?2的电流密度。

#### 聚合物到小分子的合成

近年来,JH技术在聚合物分解和转化领域取得了显著进展。多种创新方法通过动态热调控策略实现了高度选择性的产品转化。例如,Dong等人开发了电场时空热(STH)技术,该技术利用非催化系统,将聚丙烯(PP)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)选择性地转化为其相应的单体,具有高效率(图12a)。实验结果表明,PP和PET的单体收率分别约为36%和43%,显著高于传统热解方法。此外,STH的瞬时加热机制通过在短高温周期内最大化单体形成,同时最小化需要长时间暴露的副反应,有效抑制了副反应的发生。通过促进聚合物在可控温度梯度下的持续熔融、浸润和汽化,STH延长了中间体的停留时间,从而提高了分解效率,并超越了传统热化学方法的平衡限制。这种创新为非催化系统提供了新的范式。

#### 其他材料的合成

JH技术以其瞬时高温处理、快速冷却和精确的结构调控能力,在多种材料的合成中展现出显著优势。例如,Li等人通过JH技术成功合成了Co-Cl-C复合薄膜(图13a和b),这种方法利用瞬时高温诱导钴基化合物上的碳原子结晶,形成了独特的核壳结构。合成的材料表现出均匀的粒径分布,平均直径为33.2 nm(图13c)。碳封装层显著增强了催化活性和稳定性。电化学评估表明,Co-Cl-C/Ni电极在1.0 M KOH中表现出339 mV和161 mV的OER和HER过电位,分别对应10 mA cm?2的电流密度。这项工作为开发低成本和可扩展的电催化剂提供了新策略。

#### JH参数对材料性能的影响

JH技术的核心优势在于其可编程的瞬时热场调控能力。其参数的协同作用直接决定了材料的结构演化路径和最终性能。例如,表3提供了JH技术应用于不同材料系统的典型工艺参数,包括加热时间、合成温度、电压/电流和反应气氛等。下面我们将系统阐述JH工艺参数对材料性能的影响。

JH的电流波形(如连续直流、脉冲方波、正弦波)通过调控能量输入的时空分布,直接影响材料内部的热应力分布和原子迁移行为。周期性脉冲JH采用“开-关交替”的电流模式,在毫秒级时间内注入高能量密度,随后通过快速冷却,有效抑制原子的长程扩散。例如,在SACs的合成中,55 ms的开启时间和550 ms的关闭时间限制了Pt原子在碳基底上的迁移,实现了高密度锚定。与通过单次高温冲击合成的SACs相比,脉冲波形产生的Pt单原子阵列在无观察到聚集的情况下实现了均匀分布,显示出更高的稳定性。

电压调节能够通过改变温度梯度,实现对相变轨迹的精确控制。例如,在二硫化钼的合成中,逐步增加施加电压诱导了从热力学稳定的β-Mo?C到亚稳的η-MoC???的定向转变。这种现象主要源于电压驱动的热效应,通过累积原子位移增加了晶格缺陷浓度(如碳空位),从而驱动相变。此外,加热时间对有序结构的演化至关重要。延长加热时间(从0.05秒到60秒)可以促使Pd?Pb纳米晶体从无序初始状态完全转变为有序晶体结构(图14f),显示出对原子尺度有序化的精确控制。

反应气氛的调控对材料合成过程中的结构和性能具有决定性影响。例如,在VO?系统的JH合成中,反应气氛决定了相变路径:在氩气保护下,仅发生VO?和β-V?O?的部分结晶,而氧气的存在(如空气气氛)是生成单斜α-V?O?的关键。这种现象表明,氧气分子在VO?相变过程中直接参与,可能通过氧化促进晶格重构。此外,氢气气氛的引入显著扩展了纯碳纳米管纤维(CNTf)和CNTf/VO?复合材料的热处理温度窗口(图14h),实验结果表明,氢气相比空气或惰性气氛提供了更高的热稳定性。

#### 技术挑战与解决策略

尽管JH技术在材料合成方面展现出巨大的潜力,但在实际应用中仍面临诸多挑战。首先,工业生产中的可扩展性问题限制了其在大规模先进材料生产中的应用。目前,JH设备主要为小型化,仅适用于实验室级材料制备,这阻碍了其在工业生产中的应用。此外,大规模批次处理中,确保大电极面积或厚前驱体床的电流密度分布均匀性是一个关键挑战,导致非均匀加热、异质产品和催化剂活性位点的不均匀性。快速冷却大规模批次时,热耗散限制可能导致不期望的相分离或核心与表面区域的晶粒生长差异。

其次,材料的均匀性问题。材料的电阻高度依赖于其组成、相纯度和微观结构。因此,内部缺陷、组成不均匀性和晶界可能导致JH过程中局部电阻的变化。高电阻区域容易出现局部过热,而高导电性区域可能在均匀电流下仍未能充分加热,导致不均匀的温度分布,进而引发不一致的反应动力学、相变和热梯度。这些影响最终降低了合成材料的整体质量和可重复性。例如,物理混合的绝缘氧化物和导电碳系统或具有固有导电梯度的材料(如部分还原的前驱体)特别容易受到这一问题的影响。局部热点可能导致熔化、分解或不期望的反应,而较冷区域可能未能反应。

第三,界面热应力和电极退化问题。在JH过程中,达到所需极高温度的快速加热会对系统施加极端热负荷。界面处的碳支撑材料作为高效的热沉,可能导致显著的局部热梯度。这些突然的温度差异可能在接触点处引发显著的热冲击,进而影响连接器的机械完整性。如果管理不当,这种热应力可能导致设备组件的逐步退化,并在连续或高频合成操作中带来安全隐患。在采用周期性脉冲电流的合成装置中,电极接触点的重复热膨胀和收缩可能变得特别严重,导致疲劳裂纹、氧化或接触电阻增加。

第四,过程控制和实验可重复性问题。确保实验结果的可重复性需要对关键参数进行精确控制,特别是目标加热温度、加热速率、停留时间和冷却程序。然而,由于电导率的变化(即使在同一批次前驱体中),电极接触质量的不一致(压力、表面氧化)以及电路组件行为(如电容器放电特性)的变化可能导致显著的偏差。此外,前驱体的填充密度、粒径分布、含水量或接触电阻的微小变化可能导致相同实验中的不同峰值温度和热历史,影响相纯度、缺陷密度和纳米颗粒尺寸。这些不一致性不仅妨碍了材料性能和功能特性的可重复性,还可能影响电化学系统中材料性能结果的准确解释。

第五,高通量优化问题。JH技术在开发新型功能材料时通常需要一个迭代的优化循环,其中加热速率、停留时间和材料冷却曲线等参数被系统调整以达到所需的结构和功能特性。然而,这种传统的试错方法是劳动密集型、资源密集型和时间密集型的,因为每次迭代都需要对合成材料进行相组成分析、形态表征和性能测试,以评估参数变化的有效性。这些复杂性在处理亚稳相或无缺陷纳米结构材料时更加突出,因为小的偏差可能导致显著的性能变化。例如,在亚稳相材料的制备中,冷却速率不足可能导致合成材料转变为稳定相。此外,对于特定材料(如TMCs),毫秒级的脉冲持续时间和电流密度的微小波动可能导致相结构的变化,从而影响催化性能。

第六,JH技术中的热力学挑战。JH技术的内在热力学特性对合成材料提出了额外的挑战。极端的加热和冷却速率可能导致材料表面与核心之间的显著温度梯度,这可能引发局部过热或欠冷。这些瞬时不均匀性可能显著破坏控制的相形成,降低结晶度,甚至引入对设备性能有影响的亚稳相。此外,极端的JH条件可能导致载体-催化剂界面的退化。例如,碳基载体在这些恶劣环境下可能会发生晶化程度的变化,从而削弱金属-载体相互作用,最终影响催化剂的稳定性。

#### 未来展望

JH技术作为一种革命性的材料合成方法,以其超快热循环、毫秒级处理时间和卓越的能量效率,正在成为先进材料合成的重要平台。JH技术能够通过秒级时间实现对材料形态、结构、组成和相的精确控制,从而显著缩短处理周期并减少能量消耗,使其在可持续制造方面具有显著优势。此外,JH技术在单原子催化剂、碳基纳米结构、多元素金属材料(如硫属化合物、硼化物、碳化物)和聚合物解聚等多领域中展现出广泛应用潜力。结合可再生能源,JH技术有望成为绿色工业生产的核心平台。

为了充分释放JH技术的工业潜力,必须解决大规模系统中的均匀加热挑战。这需要克服温度梯度引起的热应力,并确保在快速循环过程中的稳定电接触。同时,必须解决材料对热冲击的敏感性、电阻变化和实验可重复性等关键限制。未来的研究应优先发展可扩展和坚固的JH系统,这些系统能够集成超快工艺的机理理解、改进的热管理策略和智能反馈控制。例如,先进的原位表征技术,如毫秒级分辨率的X射线衍射和高温透射电子显微镜,可用于实时捕捉非平衡相变和缺陷动力学。结合机器学习与多尺度模拟,可以建立强有力的联系,将工艺参数、微结构和催化性能关联起来。此外,新型催化剂的设计,如高熵合金和核壳结构,也至关重要。这涉及通过界面工程(如碳支撑材料的修饰)和组成调控(如稀土掺杂)来提高活性位点的烧结和腐蚀抗性,从而延长催化剂寿命。此外,工艺标准化、改进的安全协议和模块化系统设计构成了将实验室成果转化为工业应用的关键基础。虽然JH技术在可持续和高效的材料合成方面展现出巨大潜力,但实现其全部潜力需要持续的创新和跨学科合作,以促进理论建模与实验研究的协同作用。这种协同作用对于推动新材料发现和绿色制造的实质性技术影响至关重要。
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