通过累积滚压工艺制备的基于铝的层压复合材料：界面形态对力学性能的影响

《Materials Advances》：Al-based laminated composites prepared by accumulative roll bonding: the effect of interface morphology on mechanical behaviors

本研究采用牛皮纸叶绿色合成法制备了纯度高、分散均匀的Anatase型TiO?纳米颗粒，优化pH 7、2 g/L、80 min等条件下对Pb2?的吸附效率达98.75%，最大吸附容量56.17 mg/g。吸附机理符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温线模型，热力学分析表明吸附为吸热过程。

　　

Heman Abdulqadr Smail | Nigar Abdulkareem Omar | Hijran Sanaan Jabbar

伊拉克库尔德斯坦地区埃尔比勒市萨拉赫丁大学科学学院化学系

摘要

二氧化钛纳米颗粒（TiO₂ NPs）由于其迷人的性质和广泛的应用，是目前最令人兴奋且最常用的纳米材料之一。绿色纳米颗粒合成方法常被用来确保环境友好性，并筛选出有潜力的应用候选材料。在本研究中，利用TiO₂ NPs作为吸附剂，从水溶液中去除Pb(II)，因为它们具有较高的吸附能力。使用无花果叶提取物来合成这些纳米颗粒，并对其进行了表征。结果显示，这些纳米颗粒纯度高、分散均匀，属于锐钛矿相。在pH 7、吸附剂用量2克/升、接触时间80分钟、初始浓度90 ppm和温度35°C的条件下，去除效率达到了98.75%。此外，还研究了吸附动力学、吸附机制、等温线和热力学性质。根据研究结果，伪二级动力学模型是最合适的描述吸附过程的模型。Langmuir模型能够准确描述TiO₂-NPs的吸附行为，其最大吸附容量为56.17毫克/克。等温线分析表明，膜扩散是吸附过程中的限速步骤。TiO₂-NPs吸附剂的正焓变（ΔH° = 90.37千焦/摩尔）表明Pb(II)的吸附过程是吸热的。

引言

重金属（HMs）在过去几十年里已成为一个严重的问题，因为它们具有极高的毒性[1,2]，能够在食物链中积累，并具有生物放大效应[3]。值得注意的是，即使是在微量水平下，许多重金属也会对生态系统造成严重危害，因为它们极具毒性[4]。Pb(II)就是其中之一[5]。在所有重金属中，铅离子（Pb(II)）对水污染的影响尤为严重，这一问题引起了全球的关注[6]。Pb(II)可能通过自然风化过程以及人类活动（如采矿、电池生产和电镀）释放到环境中[7]。Pb(II)极其危险，因为它具有毒性、持久性和生物累积性[8]。最容易受到其负面健康影响的是胎儿、新生儿、六岁以下的儿童和孕妇[9]。贫血、癌症以及大脑和其他器官系统的损伤是其主要并发症，尤其是对中枢神经系统的影响尤为严重[10,11]。因此，水中的铅污染引起了国际社会的关注。虽然过去铅的释放主要是由自然过程引起的，但现在人为活动[12]已成为重金属污染的主要来源[13,14]。

可以使用多种方法从受污染的水中去除重金属，包括电化学净化、化学沉淀、反渗透、表面吸附、水解和离子交换[15,16]。与其他技术相比，吸附方法具有许多优势[17]。它使用简单，并且可以通过在解吸后重复使用不同的吸附剂，在经济上实现污染物的有效分离[18]。使用纳米颗粒（NPs）作为金属污染的吸附剂是一种新兴的方法[20]。在去除水中的污染物方面，纳米材料具有优异的性能[21]。由于纳米颗粒的粒径很小[22]，它们能够在液体中均匀分散，并且能够与各种化学物质相互作用[19]。纳米结构具有较高的表面积与体积比，使其非常适合进行表面反应，从而成为传统水净化方法的理想替代品[23,24]。大量研究表明，纳米TiO₂是去除水溶液中重金属（包括Pb(II)和Cd(II)）的有效方法[14]。因此，研究纳米TiO₂在废水处理中的应用对水生环境非常有益[25]。为了提高这些材料的吸附能力，已经开发并研究了多种基于TiO₂的纳米复合材料[26],[27],[28]。TiO₂的三种常见晶型是金红石（rutile）、锐钛矿（brookite）和锐钛矿（anatase）[29]。这些晶型的不同结构、物理和化学特性会影响它们吸附重金属的能力。在某些条件下，锐钛矿的稳定性低于金红石和锐钛矿（brookite），但相反，在特定的pH值和温度条件下，锐钛矿的吸附能力更强[30]。

为了去除各种样品中的铅，使用了多种吸附剂，包括MgO NPs[31]、零价镍NPs[32]、来自鸡蛋壳的氧化钙NPs[33]和MgS NPs[34]。尽管实验室模拟显示纳米TiO₂在去除Pb(II)方面表现出优异的性能，但只有少数研究探讨了其在实际水系统中的吸附效果[35]。毫无疑问，不同的TiO₂晶型在含有重金属的河流、湖泊和海水样品中会表现出不同的去除特性。然而，更重要的是，保持纳米TiO₂的物理化学性质对于确保其环境可持续性和可重复使用性至关重要。纳米TiO₂的化学惰性、光稳定性和无毒性质保证了其环境可持续性。它的光催化性能可以将污染物分解为无害的副产品，同时自身保持不变，从而可以反复使用而不会降低性能。自清洁特性和易于从处理系统中回收的特点减少了废物产生和资源消耗，使其成为可持续水处理和空气净化应用的理想选择。然而，水体中的铅污染是一个当前亟待解决的问题，去除这种金属是一个重要的科学挑战。

本研究旨在利用无花果叶提取物通过绿色合成方法制备TiO₂纳米颗粒——这是一种成本效益高、环境友好的方法，适用于大规模生产。合成的纳米颗粒将用作从水溶液中去除铅（II）的纳米吸附剂。该研究将探讨吸附动力学、平衡等温线和热力学参数，以优化其水处理性能。

材料与方法

本研究中使用的化学品包括硝酸铅（Pb(NO₃)₂（纯度99.9%）（代码：203580，Sigma-Aldrich）和异丙氧基钛（Ti[OCH(CH₃)₂）₄（纯度97%）（代码：205273，Sigma-Aldrich）。所有水溶液均使用去离子水（DI water）配制。

傅里叶变换红外光谱

傅里叶变换红外光谱（FT-IR）用于研究材料中存在的官能团及其在环保应用中的可能作用，例如在TiO₂-NPs制备过程中作为金属离子还原剂和封端剂的功能。这有助于识别在植物提取物中起这些作用的成分。图2(a)显示了制备材料的FTIR光谱。在TiO₂-NPs的FTIR光谱中观察到了709、1020、1114、1414、1593和3438厘米^?1处的特征谱带。

结论

本研究采用环保方法利用无花果叶提取物合成了TiO₂纳米颗粒，并对其物理、化学、结构和形态特性进行了全面表征。结果表明，所开发的合成方法可以精确控制TiO₂纳米颗粒的大小，从而调节其吸附特性。所得纳米颗粒的平均直径为23.54纳米，呈球形，形状不规则。

CRediT作者贡献声明

Heman Abdulqadr Smail：撰写初稿、验证、软件应用、方法论设计、数据分析、概念构思。 Nigar Abdulkareem Omar：撰写初稿、软件应用、方法论设计、数据分析、概念构思。 Hijran Sanaan Jabbar：审稿与编辑、数据可视化、监督、概念构思。

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利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文所述的研究工作。

致谢

研究人员感谢伊拉克库尔德斯坦地区埃尔比勒市的萨拉赫丁大学对这项研究的支持。