通过调整火焰反应性来增强氨与氢的燃烧：温度、压力、下游混合气体以及分子扩散的影响

《Proceedings of the Combustion Institute》：Reactivity stratified flame to enhance ammonia combustion with hydrogen: Effects of temperature, pressure, downstream mixture, and molecular diffusion

燃烧速度与污染物减排。

　　近年来，随着全球对碳中和目标的不断推进，氨（NH?）作为一种零碳排放的燃料，正在成为燃烧领域的研究热点。尽管氨具有环保优势，但其燃烧特性相较于氢气（H?）或传统化石燃料而言更为复杂，燃烧反应速率较低，导致其在内燃机和燃气轮机等应用中面临一定的挑战。为解决这一问题，研究者们开始探索将氢气与氨混合燃烧的方式，以提高燃烧效率并减少有害污染物的排放。其中，反应性分层火焰（reactivity stratified flame）作为一种新的燃烧策略，因其在提升燃烧速率和降低氮氧化物（NOx）排放方面的潜力而受到广泛关注。然而，目前针对反应性分层火焰在不同工作条件下的研究仍较为有限，主要集中在标准工况，如未燃烧气体温度为300 K、压力为1 bar、混合燃料为纯氢气/空气或纯氨气/空气的情况下。因此，研究反应性分层火焰在更广泛的工作条件下的表现具有重要的理论和实际意义。

本研究通过数值模拟的方法，系统地分析了未燃烧气体温度、压力以及下游混合气体中氢气体积比对反应性分层氢气-氨混合燃烧火焰性能的影响。实验涵盖了未燃烧气体温度从300 K到600 K，压力从1 bar到5 bar，下游混合气体中氢气体积比从0到0.4的多种工况。研究结果表明，在高温、高压或下游混合气体中氢气比例较高的情况下，反应性分层火焰的性能优势会有所减弱。这种现象主要归因于反应性分层火焰中差异扩散效应（differential diffusion effect）的减弱。差异扩散效应是指在燃烧过程中，氢气（H?）与氨气（NH?）等轻质成分在未燃烧区向燃烧区的扩散速率不同，从而影响火焰的传播速度和污染物的生成。而热扩散效应（Soret effect）则对火焰性能的影响较小。

在反应性分层火焰中，差异扩散效应主要体现在氢气的优先扩散上。在未燃烧气体温度较低的情况下，氢气的优先扩散效应更为显著，从而增强了火焰的传播速率，并降低了NOx和N?O的生成。然而，随着温度的升高，氢气的扩散速率变化减缓，差异扩散效应变得不那么明显，导致火焰的增强效果减弱。同样，当压力升高时，氢气的扩散速率也会受到影响，使得反应性分层火焰的性能优势降低。此外，下游混合气体中氢气比例的增加，也会削弱差异扩散效应，从而降低反应性分层火焰对燃烧速率和污染物生成的改善效果。这些发现对于设计和优化适用于不同工况的反应性分层燃烧系统具有重要意义。

在污染物生成方面，反应性分层火焰相比均匀混合燃烧火焰表现出更优的性能。研究表明，NO主要在火焰前沿区域生成，而N?O则主要在预热区生成并在火焰后方区域被消耗。反应性分层火焰能够显著降低NO和N?O的生成速率，从而实现更低的排放水平。这种现象可以归因于反应性分层火焰中氢气的优先扩散效应，它有助于控制燃烧反应的进行，从而减少氮氧化物的生成。然而，在高温或高压条件下，由于差异扩散效应的减弱，这种性能优势会有所下降。因此，反应性分层火焰的优化设计需要充分考虑这些工况变化对燃烧性能的影响。

本研究还探讨了分子扩散模型对反应性分层火焰性能的影响。通过比较混合平均模型（MA）、统一Lewis数模型（UL）和非统一常数Lewis数模型（CL）等不同模型下的火焰传播速度和污染物生成情况，发现差异扩散效应在火焰传播速度和污染物生成中起着关键作用，而热扩散效应的影响相对较小。特别是，在统一Lewis数模型中，由于所有物种的扩散速率相同，火焰传播速度的变化趋势与混合平均模型存在显著差异，表明差异扩散效应对火焰性能具有重要影响。此外，研究还发现，即使在较稀薄的工况下，热扩散效应的影响仍然可以忽略不计，这表明在1D燃烧模型中，使用混合平均扩散模型而不考虑热扩散效应是足够准确的。

为了验证这些结论的普适性，研究还比较了不同化学动力学机制对反应性分层火焰传播速度和污染物生成的预测结果。结果显示，本研究采用的Jiang机制在预测火焰传播速度和污染物生成方面与其它机制（如Otomo、Gotama、Zhu、Liu和Okafor机制）保持了一致性，进一步证明了研究结果的可靠性。这一发现表明，反应性分层火焰在多种燃烧条件下都具有良好的性能，尤其是在降低NOx和N?O排放方面。因此，这一燃烧策略在未来的实际应用中具有广阔的前景。

综上所述，本研究通过系统的数值模拟，揭示了反应性分层氢气-氨混合燃烧火焰在不同工作条件下的性能特点。研究发现，未燃烧气体温度、压力以及下游混合气体中氢气比例的变化会对火焰的传播速度和污染物生成产生重要影响。在高温、高压或氢气比例较高的情况下，反应性分层火焰的性能优势会有所减弱，这主要是由于差异扩散效应的减弱。同时，研究还强调了分子扩散模型在燃烧性能分析中的重要性，特别是在1D燃烧模型中，使用混合平均扩散模型而不考虑热扩散效应是足够准确的。这些结论不仅有助于理解反应性分层火焰的工作原理，也为未来设计和优化适用于不同工况的燃烧系统提供了理论依据和实践指导。