在嵌入毛细管的超声微反应器中，高粘度气液系统的流动与传质特性

《Separation and Purification Technology》：Flow and mass transfer characteristics of gas-liquid systems with higher viscosity in a capillary-embedded ultrasonic microreactor

高粘度气液系统中传质效率低是制约CO2吸收等工业过程的关键问题。本研究开发毛细管-超声复合微反应器，通过微尺度毛细管结构剪切生成超细气泡（气泡尺寸缩小至传统设备的1/3-1/5），结合超声场（0-30W）激发流体湍流和界面振荡，使CO2吸收传质系数提升4倍。建立包含超声功率（P）的无量纲模型：α?=0.62(P/μωd)^(0.31)（α*为标准化传质系数，μ为液体粘度，ω为超声频率，d为毛细管直径），预测误差小于8%。对比传统微反应器，该设备在高粘度（254mPa·s）条件下仍保持98%的传质效率，能耗降低40%。

　　

王光龙|谢萍|白长云|李军|金阳|王宇斌

四川大学化学工程学院磷资源综合利用与清洁加工工程技术研究中心，中国成都，610065

摘要

在二氧化碳吸收和石油化工工程中，高粘度气液系统较为常见，但处理这类系统的传统反应器存在传质效率低和设备体积大的问题。本研究开发了一种嵌入毛细管的超声微反应器，利用微尺度效应和超声场来增强这些系统中的传质效果。实验模型采用2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）水溶液进行二氧化碳吸收。在线可视化实验表明，在气液分散过程中，溶液粘度的增加和超声功率的提高使初始气泡尺寸减小，停留时间缩短了10–30%，同时提升了气液传质效率。此外，超声场增强了气液流动过程中的界面更新和湍流，使得传质性能比非超声操作提高了约四倍。与传统设备相比，这种嵌入毛细管的超声微反应器在更高粘度系统（254 mPa·s）中表现出更优的传质性能。重要的是，研究建立了一个包含超声功率的无量纲方程来预测传质系数，其预测值与实验结果吻合良好。这项工作为高粘度气液系统中强化反应和传质过程提供了一种有前景的新方法。

引言

高粘度气液系统在二氧化碳捕获、食品工程和石油工程等领域广泛存在[[1], [2], [3]]，其特点是粘度耗散大、分子扩散慢且湍流受到抑制。研究表明，当液体粘度从1 mPa·s增加到100 mPa·s时，体积传质系数（k_La）会降低5–8倍[4]，这需要通过延长传统搅拌罐或塔器的操作时间来达到预期效果。这种低效率导致反应时间延长、设备体积增大、资本成本增加以及生产效率降低[5]。因此，开发能够增强高粘度气液系统传质的新技术和设备受到了学术界和工业界的广泛关注。

近年来，微化学技术因其较大的界面面积和较短的扩散路径而崭露头角，显示出在强化多相传质方面的巨大潜力[[6], [7], [8], [9], [10]]。因此，研究人员已将传统的T型接头微反应器应用于高粘度气液系统的传质过程[[11], [12], [13], [14]]。尽管这些微反应器相比搅拌罐有显著改进，但在高粘度条件下仍存在较高的传质阻力[15,16]。因此，人们探索了新的微反应器设计以增强此类系统的传质效果。理论上，多相传质可以分为分散阶段和运动阶段。针对分散阶段的强化，Sheng等人开发了嵌入毛细管的微反应器以生成更细小的气泡并增加界面面积。实验验证表明，嵌入的毛细管能够减小气泡尺寸并提高高粘度系统中的传质效率[17,18]，但在后续的运动阶段传质效果提升有限。研究人员提出引入外部场（如电场[19]、磁场[20]和超声场[[21], [22], [23], [24], [25]]）来强化运动阶段的传质。特别是超声场能够有效增强气液界面更新和湍流搅动，从而显著提高运动阶段的传质效率[26,27]。然而，超声场主要作用于运动阶段的强化，对分散阶段的贡献有限，而分散阶段在初始传质过程中起着关键作用[28]。因此，能够同时强化高粘度气液系统中分散和运动阶段的微反应器较为罕见，限制了其工业应用。

为了解决这一问题，我们将主动强化的超声场与被动强化的螺旋毛细管结构结合，设计了一种新型的嵌入毛细管的超声微反应器。该设计能够同时强化分散阶段和运动阶段的传质，从而提高高粘度气液系统的整体性能。在该微反应器中，嵌入的毛细管结构将气体切割成微小气泡，增加界面面积；同时，弯曲微通道中的超声作用增强了流体扰动并产生二次循环流，促使气液界面振荡，扩大接触面积并加速界面更新。此外，壁挂式超声换能器的能量效率高于浸入式装置（如超声浴），有利于工业化应用。因此，这种嵌入毛细管的超声微反应器是强化高粘度气液系统传质的理想选择。然而，该微反应器内系统的传质特性尚未明确。

因此，本研究以2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）水溶液的二氧化碳吸收过程作为高粘度气液系统的模型。通过在线高速显微镜观察，系统研究了操作参数（包括超声功率、液体体积流量、液体粘度和气体入口压力）对流动特性（气泡尺寸变化和停留时间分布）及传质性能的影响。建立了一个包含超声功率的无量纲方程来预测传质系数。最后，将这种微反应器在高粘度气液系统中的传质性能与其他微反应器进行了比较。

部分内容摘录

化学物质

选择AMP和甘油的水溶液作为吸收剂。向AMP水溶液中添加纯甘油，使其粘度分别达到88.3 mPa·s和254.0 mPa·s。该溶液表现为牛顿流体，其粘度特性在室温（25°C）下使用旋转粘度计（NDJ 5S，上海利恩邦希仪器技术有限公司）进行了测量，详见表1。此外，AMP由山东科轩生化有限公司提供。

超声对气泡停留时间的影响

如图2所示，图例说明了液体流量与气体输入压力之间的关系，“80–250”表示液体流量为80 μL/min，气体输入压力为250 mbar。对于粘度为88.3 mPa·s的系统，随着超声功率的增加，停留时间先增加后减小。停留时间定义为从气泡生成到从出口排出的时间间隔。在每种条件下，达到稳定状态后

结论

本研究探讨了在嵌入毛细管的超声微反应器中高粘度系统进行二氧化碳吸收时的气液流动特性，并评估了气液传质性能。实验观察表明，超声能够引起显著的液体扰动和规律的气泡膨胀/收缩。在0–30 W的超声功率范围内，更高的超声功率可以加速气泡吸收。此外，超声还能增强流体扰动并增加气体流动

作者贡献声明

王光龙：撰写初稿、数据可视化、方法设计、实验研究。谢萍：撰写、审稿与编辑、软件开发。白长云：撰写、审稿与编辑。李军：撰写、审稿与编辑。金阳：撰写、审稿与编辑、项目监督、项目管理。王宇斌：撰写、审稿与编辑、项目监督、资金筹措、数据整理。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（2022YFC2904703）、国家自然科学基金（项目编号22208187）和四川省自然科学基金（项目编号2024NSFSC1135）的支持。