具有阿秒稳定性的偏振干涉仪，用于时间分辨泵浦-探测光电子显微镜技术

《Ultramicroscopy》：Polarimetric Interferometer with Attosecond Stability for Time-Resolved Pump-Probe Photoemission Microscopy

时间分辨泵-探光电子显微镜中采用相位稳定马赫-曾德尔干涉仪，实现亚飞米秒精度校准和99.8% Poincaré球覆盖，成功重构载有轨道角动量L=2的等离子体涡旋电场矢量。

　　

亚历山大·诺豪斯（Alexander Neuhaus）| 大卫·亚诺施卡（David Janoschka）| 扬尼克·保罗（Yannik Paul）| 亚历山德拉·罗德尔（Alexandra R?dl）| 贝蒂娜·弗兰克（Bettina Frank）| 哈拉尔德·吉森（Harald Giessen）| 蒂莫西·J·戴维斯（Timothy J. Davis）| 帕斯卡尔·德雷赫（Pascal Dreher）| 弗兰克-J·迈耶·祖·赫林多夫（Frank-J. Meyer zu Heringdorf）

杜伊斯堡-埃森大学（University of Duisburg-Essen）物理学院与纳米集成中心（CENIDE），德国杜伊斯堡-埃森，邮编47048

摘要

我们实现了一种相位稳定的马赫-曾德尔干涉仪（Mach-Zehnder interferometer），该干涉仪可以对泵浦光束和探测光束分别进行独立的偏振控制，适用于时间分辨的泵浦-探测光电子显微镜（pump-probe photoemission electron microscopy）实验。该干涉仪采用了主动相位稳定技术，通过跟踪时间分辨测量中表面等离子体极化子（surface plasmon polariton）波包的位置，证实了其具有高时间稳定性。实验结果显示，在这种光电子显微镜中，99.8%的庞加莱球（Poincaré sphere）内的偏振状态均可被探测到。利用光谱干涉技术（spectral interferometry），我们实现了亚飞秒级精度的偏振依赖性延迟偏差的精确校准和修正。通过重建一个具有轨道角动量$J=1$的等离子体涡旋（plasmonic vortex）的完整电场矢量，验证了该干涉仪的性能。这种装置能够实现可靠、超快且具有偏振分辨能力的等离子体场成像，从而直接观察到亚光学周期（sub-optical-cycle）时间分辨率下的矢量场动态。

部分内容摘录

阿基米德螺旋耦合器（Archimedean Spiral Coupler）

当前这个千年见证了非线性光电子显微镜（non-linear photoemission microscopy）和时间分辨光电子显微镜（time-resolved photoemission microscopy）技术的发展，其中超短激光系统与光电子显微镜或低能电子显微镜相结合[1]。早期研究证明，这类实验中的对比度依赖于光的强度（且这种依赖是非线性的），可以利用这种对比度来检测样品中由超短激光脉冲产生的电磁场中的场增强效应[2,3]。

实验装置

图1a-c所示的实验装置分为三个功能模块：左侧（图1a）展示了所使用的干涉仪结构。来自Ti:蓝宝石振荡器（FEMTOLASERS，脉冲宽度12飞秒，p偏振，波长800纳米）的激光脉冲从左侧进入干涉仪。中间部分（图1b）标出了用于脉冲特性的光学元件。图1c显示了激光脉冲对如何进入ELMITEC SPE-LEEM III设备（一种用于光谱光电子显微镜和低能电子显微镜的仪器）的扇形场。

固定偏振下的时间稳定性

对于选定的偏振状态，需要验证附加的光学元件不会影响干涉仪的时间稳定性。为此，我们在固定的标称延迟时间下对平面表面等离子体极化子（SPP）波包进行了成像。如果存在真正的延迟不稳定，将会在PEEM图像中表现为SPP条纹位置的变化。此类测量的结果总结在图2中。图2a展示了双光子光电子显微镜（two-photon photoemission electron microscopy）的结果。

时间分辨偏振光电子显微镜（Time-resolved Polarimetric PEEM）结果

为了验证干涉仪的性能，我们重建了一个具有轨道角动量（OAM）的等离子体涡旋的电场矢量。这样的涡旋可以使用阿基米德螺旋形状的光栅耦合器在金（Au）表面上激发[16,17]。这里使用的阿基米德螺旋的总体间隙为两个SPP波长的长度，因此其对应的拓扑电荷为$L=2$。该螺旋由两个部分组成[16]，即在圆柱坐标系中，半径为$r的部分。$

总结与结论

在过去二十年里，对SPP场的成像已成为非线性光电子显微镜和时间分辨光电子显微镜的标准应用。观察这些电磁场的亚周期动态需要使用飞秒级激光脉冲进行阿秒级时间稳定性的泵浦-探测实验。在PEEM中实现电磁场矢量的完整时空重建在实验上具有挑战性，因为这需要使用相同的SPP场进行多次探测。

作者贡献

亚历山大·诺豪斯（Alexander Neuhaus）：概念构思、数据整理、实验研究、软件开发、数据可视化、初稿撰写、审稿与编辑。

大卫·亚诺施卡（David Janoschka）：实验研究（矢量数据测量）。

扬尼克·保罗（Yannik Paul）：实验研究（偏振和稳定性数据测量）、数据整理。

亚历山德拉·罗德尔（Alexandra R?dl）：实验研究、数据整理。

贝蒂娜·弗兰克（Bettina Frank）：实验资源准备、审稿与编辑。

蒂莫西·J·戴维斯（Timothy J. Davis）：概念构思、形式分析、审稿与编辑。

哈拉尔德（Harald Giessen）：

写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本论文期间，作者们通过ChatAI使用了OpenAI GPT4.1工具来辅助文本的撰写和编辑。使用该工具/服务后，作者对内容进行了必要的审查和修改，并对出版物的内容负全责。

数据可用性

数据将在合理请求下提供。

CRediT作者贡献声明

亚历山大·诺豪斯（Alexander Neuhaus）：审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、软件开发、实验研究、数据整理、概念构思。

大卫·亚诺施卡（David Janoschka）：实验研究。

扬尼克·保罗（Yannik Paul）：实验研究、数据整理。

亚历山德拉·罗德尔（Alexandra R?dl）：实验研究、数据整理。

贝蒂娜·弗兰克（Bettina Frank）：实验资源准备、审稿与编辑。

蒂莫西·J·戴维斯（Timothy J. Davis）：审稿与编辑、形式分析、概念构思。

帕斯卡尔·德雷赫（Pascal Dreher）：审稿与

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢以下机构的支持：ERC（Complexplas, 3DPrintedoptics）（B.F.和H.G.）、DFG（项目编号SPP1391：超快纳米光学（A.N., D.J., Y.P., A.R., B.F., H.G., P.D.和F.-J.M.z.H.）、CRC 1242：时域凝聚态非平衡动力学（项目编号278162697-SFB 1242，资助者A.N., D.J., Y.P., A.R., P.D.和F.-J.M.z.H.）、BMBF（Printoptics）（B.F.和H.G.）、BW基金会（Spitzenforschung, Opterial）（B.F.和H.G.）以及卡尔·蔡司基金会（Carl-Zeiss Stiftung）（B.F.和H.G.）。T.J.D.还感谢MPI的协助。