《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Radio Frequency-Induced Catalysis using Multi-Component Two-Dimensional Quasicrystals for Effective Sulfamethoxazole Removal from Water
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射频催化二维AlFeCoNiCu准晶高效降解磺胺甲噁唑，证实电荷转移及局部加热机制，提供磁回收、节能、可扩展的水处理方案
Zahoor Manzoor | R Karthik | Marcelo Alves Ferreira | Douglas S. Galvao | Nilay Krishna Mukhopadhyay | Thakur Prasad Yadav | Prikshat Dadhwal | Pranith Chander Saka | Cristiano Francisco Woellner | Shamik Chowdhury | Chandra Sekhar Tiwary
印度理工学院卡尔帕格普尔分校环境科学与工程学院，西孟加拉邦 721302，印度
摘要
本研究提出了一种利用射频（RF）辅助催化和二维（2D）AlFeCoNiCu准晶体（QCs）从水介质中去除药物污染物的新方法。这些准晶体是通过相应块状合金的液相剥离制备的，并暴露在35 MHz的射频场中以评估其催化性能。在这些条件下，2D QCs在10分钟内实现了55%的磺胺甲噁唑（SMX）去除率，几乎是对照组效率的两倍。这种性能归因于增强的电导率、更好的射频穿透能力和局部表面加热效果，这一点通过热成像得到了证实。原位透射电子显微镜和结合密度泛函理论/分子动力学模拟显示，SMX的降解过程得益于Ni富集活性位点的电荷转移，从而证实了QCs的催化作用。这些发现表明，RF激活的2D QCs为药物污染物去除提供了一个可磁回收、节能且可扩展的平台，为下一代水处理技术提供了可持续的解决方案。
引言
近年来，废水中的有机污染物激增已成为一个全球性问题，这主要是由于它们的毒性、高生物累积潜力以及在典型环境条件下的持久性[1]。特别是药物活性化合物（PhACs）构成了重大挑战，因为传统的废水处理系统往往无法有效去除它们。随着制药行业的快速发展以及全球药品消费量的增加，PhACs不断释放到水生生态系统中。尽管在自然水体中的浓度通常很低（μg L?1至ng L?1），但由于它们对水生生物和人类的多种有害影响，PhACs仍存在重大的生态和健康风险[2]。在各种PhACs中，磺胺甲噁唑（SMX）作为一种磺胺类抗生素，由于其经济性和广谱抗菌活性，在人类和兽医治疗以及农业实践中被广泛使用[3]、[4]。然而，SMX也带来了显著的环境风险，包括生态毒性、促进细菌抗性以及潜在的致癌性[3]。因此，已经探索了多种处理方法来去除水系统中的PhACs，包括异相光催化[5]、光芬顿催化[6]和电芬顿工艺[7]。这些技术通常依赖于纳米材料，虽然非常有效，但常常受到催化剂不稳定性、快速电荷重组、在实际废水条件下的效率下降、狭窄的pH操作窗口和高运营成本等因素的限制。鉴于这些限制，迫切需要成本效益高、可扩展且环保的SMX去除方法。
一种有前景的污染物降解方法是基于射频（RF）的催化，因为它能够在不依赖直接光源或苛刻反应条件的情况下提高反应效率。RF能量与合适的催化剂材料相互作用，促进快速均匀加热，同时最小化电荷载流子的重组损失[8]。与传统处理方法相比，这种方法具有更深的反应介质穿透能力、更好的可扩展性和适应大规模废水处理系统的能力。通过仔细选择对RF响应的材料，可以显著增强污染物的催化降解效果。在各种用于RF驱动催化的材料中，二维（2D）材料因其独特的结构和电子特性而脱颖而出。特别是由地球丰富元素组成的2D材料表现出优异的电荷传输行为、高比表面积和可调的电子特性。最近的研究展示了2D黄铁矿[8]、2D方铅矿[9]和2D硫化铁[10]在RF能量收集和局部加热过程中的潜力。最近，其他新型材料，如2D准晶体（QCs），也因其在催化应用中的潜力而受到广泛关注[11]。与传统晶体不同，QCs具有非周期性的原子排列，赋予了它们独特的电子、光学和催化性质[12]、[13]。这些材料还表现出优异的电荷传输能力、高化学稳定性和可调的表面相互作用，使其成为下一代催化应用的有力候选者。此外，2D QCs可以通过从其块状材料中液相剥离来制备：这是一种成本效益高且可扩展的方法，支持其在环境修复中的实际应用。
鉴于上述情况，本研究探索了一种利用2D AlFeCoNiCu QCs在废水中降解SMX的新型RF辅助催化过程。暴露在35 MHz的射频场后，2D QCs分散体的催化效率显著提高。值得注意的是，增加2D QCs的浓度可以进一步提高降解速率，表明存在RF诱导的激活机制。为了更深入地了解SMX分子与2D QCs之间的相互作用，使用嵌入原子方法（EAM）反应力场进行了全原子分子动力学（MD）模拟。这些模拟揭示了关于吸附行为、电荷转移相互作用和潜在催化途径的关键信息，从而建立了对RF诱导催化过程的基础理解。通过将RF催化与2D QCs的独特物理化学性质相结合，本研究提出了一种高效、可持续且可扩展的药物污染物去除方法。利用RF能量进行催化降解的能力，加上2D AlFeCoNiCu QCs的新结构特性，为开发下一代环保型水净化技术开辟了有希望的方向。
材料
铝（99.5%）、钴（99.9%）、镍（99.5%）和铜（99.5%）从Alfa Aesar采购。SMX（99%）从Sigma Aldrich购买。所有实验均使用去离子（DI）水。
2D QCs的合成与表征
在惰性气氛下，通过在钛制预处理室中电弧熔化高纯度铝、钴、铁和镍金属片，制备了多晶AlFeCoNiCu基合金。选择电弧熔化是因为它可以直接熔合高纯度材料
材料表征
使用FESEM、TEM和AFM分析了2D QCs的形态和结构特性。FESEM图像（图1a）显示，制备的QCs具有明显的片状形态，证实它们已成功剥离成薄片。相应的EDS元素图、EDS光谱和定量元素组成见补充信息（图S1）。此外，QCs的明场TEM成像显示了高度透明的区域，进一步证实了这一点
结论
本研究提出了一种利用RF处理和AlFeCoNiCu 2D QCs共同作用降解SMX的新方法。超薄2D QCs通过液相剥离成功制备。使用EIS评估了QCs的电学性质，证明了它们的导电性。RF实验表明，SMX的降解效率取决于施加的频率和2D QCs的导电性，在35 MHz时观察到最佳降解效果。
CRediT作者贡献声明
Douglas S. Galvao：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、软件。
Nilay Krishna Mukhopadhyay：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源提供。
Pranith Chander Saka：撰写 – 审稿与编辑、资源提供。
Cristiano Francisco Woellner：撰写 – 初稿撰写、验证、监督、软件、资源提供、方法论设计、实验研究、数据分析。
Thakur Prasad Yadav：撰写 – 审稿与编辑、资源提供。
Prikshat Dadhwal：撰写 – 审稿与编辑。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
