通过β/γ时间符合能量门控数字放射自显影系统实现134/137Cs同位素的区分

《Applied Radiation and Isotopes》：134/137Cs isotopes discrimination via a β/γ time-coincidence energy gating digital autoradiographic system

本研究提出了一种结合微图案气体探测器和晶体光电探测器的新方法，用于实时数字自显影中铯-134和铯-137的区分。通过β/γ时间 coincidence技术，实现了近100%的铯-137事件 rejection rate，同时保持高分辨率分布映射，验证了与已知活度的线性相关性，为放射性污染溯源和环境材料分析提供了新工具。

　　

S. Duval | M. Libes De Geyter | A. Bongrand | E. Morteau | M. Siitari-Kauppi | J.W.L. Ang

AI4R S.A.S., 2 rue Alfred Kastler, 44300, Nantes, 法国

摘要

自从发现放射性以来，自动放射成像技术在核物理学中得到了广泛应用，用于表征放射性核素在生物或惰性样品中的分布。在这项研究中，我们提出了一种创新的附加方法，用于实时数字自动放射成像，旨在通过基于微图案气体探测器和晶体光电倍增管探测器的组合，从样品表面测量的放射性图中识别¹³⁴Cs和¹³⁷Cs事件。利用这两种仪器的快速计时功能，我们成功证明了区分这两种同位素并量化其同位素比率的可能性。特别是，我们实现了接近100%的¹³⁷Cs事件排斥率，同时保持了高分辨率的¹³⁴Cs分布映射。混合样品测试显示，检测到的事件比率与已知同位素活性之间存在强烈的线性相关性。这种新兴方法为放射性铯源的归属提供了有希望的工具，并为复杂材料中的多同位素映射开辟了新的前景。

引言

在自动放射成像领域，一个持续存在的挑战是区分具有几乎相同β能谱的同位素。Ang等人（2023年）之前的工作尝试通过分析气体正比探测器阳极测量的电荷信号强度来分离混合物中¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的各自贡献。然而，这些同位素产生的电子能量非常相似，仅依赖β谱学进行有效区分存在困难。由于铯同位素对在环境污染场景中的重要性（Wai等人，2020年），对其进行了广泛研究。这两种同位素可能来源于核工业或武器试验，涉及²³⁵U或其他同位素的分裂，它们可以通过溶解在水中、被空气中的气溶胶捕获并以难溶颗粒形式浓缩而传播（Ikehara等人，2020年）。这些特性，加上它们相对较长的半衰期，使它们成为辐射剂量的来源（Ang等人，2024年）。正如研究（Ang等人，2023年；Chino等人，2016年）所概述的，¹³⁴Cs与¹³⁷Cs的比率可以提供关于受污染区域放射性铯来源和演变的关键信息。

数字自动放射成像是一种二维成像技术，能够以微米级精度定量确定样品表面的放射性同位素分布（B?ck和Jacobsson，2010年；Miller等人，2014年）。数字自动放射成像的最新进展使其功能超越了空间映射；实时计数可以将单个事件的位置、时间和能量记录为文件列表格式。例如，光谱自动放射成像（Lefeuvre等人，2024年；Yamamoto等人，2025年）现在提供了能量分辨的数据，而时空方法（Sardini等人，2024年；Donnard等人，2025年）能够动态跟踪放射性衰变事件，从而表征放射性元素衰变链的各个部分。这些最新发展为核信息提供了补充。

自动放射成像已被广泛用于研究退役设施中的放射性核素污染物（Leskinen等人，2013年），以及研究花岗岩中放射性核素的扩散特性（Muuri等人，2019年；Fabritius等人，2024年），特别是在乏核燃料最终处置和铀矿场污染研究（Billon等人，2020年）的背景下。先前的吸附和扩散研究表明，岩石的异质性可能对花岗岩中放射性核素的传输特性有显著影响，而实时数字自动放射成像被证明是定量评估硬材料中放射性核素异质扩散和吸附的实用工具。本文介绍的新技术使得在同一样品中定位多种放射性核素成为可能。

已经开发出一些方法来分离自动放射成像图像中的β发射体贡献。例如，通过依赖于两种不同的β发射平均能量谱（分别为5.7 keV和49.5 keV）来分离³H和¹⁴C的发射（Donnard等人，2009年）。另一种区分策略基于两种放射性元素的半衰期差异（Barthe等人，2004年）。最近，Adler等人（2025年）提出了一种新的符合设置，结合了Timepix3硅探测器和闪烁晶体，旨在区分α粒子和正电子。

通过将空间分辨的自动放射成像与核时间符合光谱数据相结合，我们的方法旨在提取详细的放射性同位素分布图。这种综合方法不仅克服了β谱学在区分电子能量相似的同位素时的局限性，还为环境样品中放射性污染物的改进定量和分析铺平了道路。

在本文中，介绍了一种专门为区分¹³⁴Cs/¹³⁷Cs放射性同位素而设计的新型β/γ时间符合光谱数字自动放射成像系统。通过同时检测β粒子及其相关的γ射线和X射线发射（特别是¹³⁴Cs衰变产生的γ射线），我们的方法利用了每种同位素的独特核特征。这种方法为解决Ang等人（2023年）提出的问题提供了可能的解决方案。因此，β/γ时间符合设置增强了¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的分离，并改进了环境和核法医应用中放射性铯的总体定量分析。

实验装置和数据采集

实验原型由两个主要组件组成（见图1a和b）：NaI(Tl)闪烁体与硅光电倍增管（SiPM 51B51/SIP-E3-X，来自SCIONIX?）相连，该光电倍增管安装在一个定制的平行电离倍增微图案气体探测器（PIM-MPGD，Donnard等人，2009年）上，该探测器基于市售的BeaQuant-S实时数字自动放射成像仪。图1c展示了混合设备的框图，显示了β/γ符合事件。

总γ射线谱

图7显示了使用SiPM在23小时内采集的两个纯¹³⁴Cs和¹³⁷Cs样品的总γ粒子能量谱。所有高于阈值的闪烁信号都被数字化，其幅度用于构建能量分布。观察到605 keV（归因于¹³⁴Cs）和662 keV（归因于¹³⁷Cs）的γ峰分辨率不足，无法区分。相比之下，来自¹³⁴Cs的796 keV γ峰则清晰可辨

结论

我们开发了一种基于β/γ时间符合的自动放射成像光谱方法，用于¹³⁷Cs和¹³⁴Cs的区分。本研究中使用的设置能够有效排除含有¹³⁴Cs和¹³⁷Cs这两种铯同位素的图像中来自¹³⁷Cs同位素的放射性衰变事件，接近100%。这一新发展使得通过比较

CRediT作者贡献声明

S. Duval：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，验证，监督，资源提供，概念构思。M. Libes De Geyter：撰写 – 原稿，数据管理。A. Bongrand：撰写 – 审稿与编辑，研究，概念构思。E. Morteau：撰写 – 审稿与编辑，资源提供，研究。M. Siitari-Kauppi：撰写 – 审稿与编辑。J.W.L. Ang：撰写 – 审稿与编辑，资源提供，研究。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Samuel Duval与AI4R S.A.S.存在关系，包括就业关系。他是AI4R的股东，该公司制造了本文中提到的“BeaQuant-S”设备。Eric Morteau与AI4R存在关系，他是AI4R S.A.S.的股东和顾问。Matias Libes De Geyter在AI4R S.A.S.公司实习期间曾任职。