土壤溶解有机物的电子接受能力随着温度梯度的升高而增强，而电子捐赠能力则随之降低

《Geoderma》：Electron accepting capacity of soil dissolved organic matter increases while electron donating capacity decreases along a temperature gradient

土壤溶解有机物（DOM）电子转移能力（ETC）随温度升高呈双相响应：电子接受能力（EAC）增强（0.034 mmol e?/g DOM·°C），而电子捐赠能力（EDC）减弱（-0.014 mmol e?/g DOM·°C），导致电子转移总和（Γ）和效率差（Δ）增大，可能削弱DOM在生物地球化学还原过程中的作用。温度通过调控土壤酶活性（如漆酶、锰过氧化物酶）和植物凋落物酚类组分（如香草醛、香草酸）间接影响DOM的化学结构（芳香性、酚羟基含量）。研究基于中国400毫米降水线沿温度梯度采集的27个土壤样本，结合电化学分析和荧光光谱解析，揭示了温度对DOM ETC的调控机制及潜在生态效应。

　　土壤来源的溶解有机质（DOM）在生物地球化学的氧化还原过程中扮演着至关重要的角色。DOM的电子转移能力（ETC）包括电子供体能力（EDC）和电子受体能力（EAC），这些特性决定了其在土壤中参与的化学反应类型。然而，目前对于温度变化如何影响DOM的ETC，尤其是其EAC和EDC的动态变化，尚缺乏深入研究。本研究通过对中国年降水量为400毫米的多个地点收集的土壤样本进行分析，探讨了温度变化对DOM ETC的影响。研究结果表明，随着温度的升高，DOM的EAC增加而EDC减少，这种变化可能会影响其在生物地球化学氧化还原过程中的作用。具体而言，每升高1摄氏度，EAC增加约0.034 mmol e?/(g土壤DOM)，而EDC则减少约0.014 mmol e?/(g土壤DOM)。这种变化可能会导致DOM在生物地球化学氧化还原过程中的作用减弱，尤其是在温度升高的情况下，DOM作为电子供体的能力降低，而作为电子受体的能力增强。

DOM的ETC受到多种因素的影响，包括其化学结构中的氧化还原活性官能团，如醌类和酚羟基。这些官能团的存在和数量直接影响DOM的电子转移能力。此外，温度通过调节土壤性质和植物残体的组成，间接影响DOM的特性。例如，温度的变化会影响土壤中酶的活性，进而影响植物残体的分解和转化过程。植物残体中的木质素是DOM的重要来源，而木质素的分解过程会产生大量的酚类化合物，这些化合物在DOM中主要以木质素衍生的酚类形式存在，包括三种香草基酚（香草醛、乙酰香草酮和香草酸）、三种愈创基酚（愈创醛、乙酰愈创酮和愈创酸）以及两种肉桂基酚（对香豆酸和阿魏酸）。这些酚类化合物在自然环境中容易被氧化为醌类化合物，从而成为DOM中的电子供体，而醌类化合物则作为主要的电子受体，通过接受电子维持其在氧化还原过程中的作用。

在本研究中，我们发现温度对DOM的ETC有显著影响，这种影响不仅体现在EAC和EDC的变化上，还体现在它们的总和（Γ）和差值（Δ）上。Γ代表DOM的潜在电子转移能力，而Δ则反映了电子转移的效率。随着温度的升高，Γ和Δ的绝对值都增加，这表明DOM在电子转移过程中表现出更高的潜在能力，但其实际转移效率可能下降。这种现象可能与DOM中酚类化合物的减少和醌类化合物的增加有关，因为温度升高促进了木质素的分解，导致更多的酚类化合物转化为醌类化合物，从而增加了EAC但降低了EDC。

此外，研究还发现DOM的化学结构特性与其ETC密切相关。例如，芳香碳（Aryl C）、富里酸指数（HIX）和酚类物质（Tit）与EAC呈正相关，而这些指标与EDC呈负相关。这表明DOM的芳香性和酚类结构是影响其电子转移能力的关键因素。芳香碳含量的增加可能意味着DOM中存在更多的醌类化合物，这些化合物在氧化还原过程中更容易接受电子。而酚类物质的减少可能表明DOM中的电子供体能力下降，因为酚类物质是主要的电子供体官能团。

研究还发现，温度对土壤和植物残体的性质有显著影响。例如，温度升高会促进土壤中过氧化物酶（如过氧化氢酶、木质素过氧化物酶、锰过氧化物酶和漆酶）的活性，这些酶在木质素分解过程中起着重要作用。同时，温度的变化也会影响土壤中的氮和硫含量，以及植物残体中的木质素衍生化合物的含量。这些变化进一步影响了DOM的化学结构，从而改变了其ETC。

通过结构方程模型（SEM）分析，我们发现温度对DOM的ETC的影响是间接的，主要通过改变土壤和植物残体的性质来实现。温度的升高导致土壤中的碳氮比降低，氮含量增加，这可能促进了植物残体的分解，从而增加了DOM中醌类化合物的含量。同时，温度的变化还影响了土壤中的酶活性，这些酶的增加有助于木质素的分解，进一步影响DOM的化学组成和结构。因此，温度的变化不仅改变了DOM的ETC，还通过影响其化学结构特性，间接影响了土壤中生物地球化学氧化还原过程的进行。

本研究的发现对于理解全球变暖背景下DOM在生物地球化学过程中的作用具有重要意义。随着温度的升高，DOM的EAC增加而EDC减少，这种变化可能导致其在生物地球化学过程中的作用减弱。因此，未来的研究需要进一步探讨不同气候条件和生态系统中DOM的ETC变化，以更全面地评估其在环境变化中的角色。此外，土壤水分和降水量的变化也可能对DOM的ETC产生影响，因此在研究中需要考虑这些因素，以更准确地评估温度变化对DOM的影响。