聚合三聚氰胺通过─N═N─结构 motif 催化 I?/I2 直接转化，用于高容量锌碘电池

《Advanced Materials》：Polymerized Melamine Catalyzes Direct I?/I2 Conversion via ─N═N─ Motif for HighCapacity Zn-I2 Batteries

开发基于原位聚合米诺胺（pMA）的活性炭复合材料（pMA@AC）作为锌碘电池的高效有机阴极，有效解决低碘转化效率及多碘 shuttling 问题。20,000次循环后容量保持1.6 mAh/cm2，100次循环后电池容量440 mAh，比能量183 Wh/kg。pMA的π电子云和三嗪基团增强催化活性，抑制多碘形成，提升循环稳定性。四电子碘还原反应中容量405 mAh/g，循环10,000次，为锌-卤素电池提供新材料。

　　

摘要

为从根本上解决碘转化效率低和多碘化物迁移严重的问题，研究人员通过在活性炭（记为pMA@AC）上原位聚合三聚氰胺（MA），开发出了一种高性能的有机催化阴极，用于高容量Zn-I₂电池。该pMA@AC阴极具有1.6 mAh cm^?2的高容量，并且在20000次循环后仍保持超长寿命；经过100次循环后，其组成的 pouch 电池容量可达440 mAh，能量密度为183 Wh kg^?1。结合原位/非原位表征和理论计算表明，聚三聚氰胺（pMA）能够高效催化I^?/I₂的转化过程，抑制多碘化物的形成，从而避免迁移现象，提高库仑效率并延长电池寿命。pMA的高催化活性归因于其-N═N─位点上的π电子云，这些电子云与吸电子的三嗪基团相连，导致其对I^?/I₂的物理化学吸附作用较弱，相比传统碳基催化剂更具优势。这使得pMA能够在更高电位下促进I₂分子的生成和脱附，从而提高电池的循环稳定性。更重要的是，pMA@AC在四电子反应I^?/I⁰/I⁺中表现出出色的催化性能，10000次循环后的容量仍为405 mAh g^?1，进一步增强了这类偶氮化合物在先进Zn-卤素电池中的应用潜力。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。