在CoAl2O4/MnCdS S型异质结中工程化硫空位并利用光热效应实现宽光谱光催化产氢

《Journal of Materials Chemistry A》：Engineering sulfur vacancies and photothermal effects in a CoAl2O4/MnCdS S-scheme heterojunction for broad-spectrum photocatalytic hydrogen production

构建硫空位工程与光热效应协同的CoAl2O4/MCS-Vs S型异质结，通过超声辅助耦合实现高效宽光谱光解水制氢。10CMCS-Vs复合物在可见光下产氢速率达26.43 mmol·g-1·h-1，较空白样品提升6.74倍，量子效率26.53%，STH效率5.01%。硫空位调控电子态及异质结界面电荷分离，光热效应提升载流子迁移率并降低反应活化能，揭示缺陷工程与光热协同的界面设计机制。

　　

构建带匹配的S型异质结是一种有效的方法，用于降低光生载流子的高复合率。在这项工作中，通过超声辅助的方法将MCS-Vs纳米棒与多孔的CoAl₂O₄纳米花耦合，制备了经过硫空位工程处理并受光热效应调控的CoAl₂O₄/MCS-Vs S型异质结构，从而实现了高效宽谱光催化产氢。值得注意的是，10CMCS-Vs复合材料在可见光下表现出显著的产氢速率，达到26.43 mmol g^?1 h^?1，比原始的MCS-Vs提高了6.74倍；其在420 nm处的表观量子效率（AQE）为26.53%，最大太阳能到氢能（STH）效率为5.01%。这归因于硫空位与光热效应之间的强协同作用。介电函数分析表明，缺陷诱导的局部电子态变化有效地拓宽了光吸收谱，并产生了中间能级，促进了S型异质结中的电荷分离。同时，光热效应通过提高局部温度来加速载流子迁移并降低反应活化能，从而协同提升了10CMCS-Vs的光催化产氢性能。这项工作为开发高性能S型异质结光催化剂提供了关于缺陷介导和光热协同界面工程策略的基础见解。