紧追不舍：在不同温度下追踪Li3OCl中的离子和声子热载体

《Journal of Materials Chemistry A》：In hot pursuit: tracking ionic and phononic heat carriers in Li3OCl across temperatures

热传输机制与离子迁移耦合效应研究，采用Green-Kubo分子动力学与ab initio非谐动力学结合方法，揭示了Li3OCl在低温下以声子传导为主（<1100K），高温时形成准液态相中离子迁移主导（>1100K）的传热机制，并发现非迁移锂原子的振动增强玻璃态传导贡献。

　　

尽管富含锂的反钙钛矿 Li₃OCl 是固态电池电解质的理想候选材料，但其热传输特性——尤其是在高温下——仍然知之甚少。在这项研究中，我们采用了 Green–Kubo 平衡分子动力学方法，并结合了机器学习的原子间势能、第一性原理非谐晶格动力学以及能够同时描述粒子态（声子）和波动态（扩散）行为的传输模型。这种综合方法使我们能够预测广泛温度范围内的热导率。我们区分了晶格振动、离子传输及其相互作用的贡献，揭示了粒子态和波动态热载体对晶格振动的不同影响。虽然 Li₃OCl 在整个过程中都保持晶体结构，但在约 1100 K 以下的温度范围内，热传输主要由粒子态声子传导主导。在更高温度下，准液态下的锂离子（Li⁺）迁移现象变得显著，引入了粒子对流热传输成分。同时，未迁移的锂原子的强烈振动促进了波动态、玻璃态的热传导。这些发现共同提供了对 Li₃OCl 热传输的全面理解，并为固态电池系统的热管理提供了定量分析依据。