Ru在PtRu表面上的作用及其在电催化氨氧化反应中的作用

氨氧化反应中铂钌催化剂的N2生成 onset电位比铂催化剂低100mV，金属钌的存在显著促进N2生成；Ru基催化剂虽活性低但可生成NO2^-和NO3^-，首次检测到叠氮离子N3^-,为新型含氮化合物生产提供新途径。

　　

氨既是一种高效的氢载体，也是一种可以直接用于燃料电池的无碳燃料。然而，由于对氨氧化反应（AOR）的理解不足，阻碍了高效催化剂的发展。鉴于关于Ru表面的研究较少，本研究使用高表面积电极，比较了在PtRu/C、Pt/C、Ru/C以及RuO?/C催化剂上的氨氧化反应，并结合在线电化学质谱（OLEMS）和离子色谱（IC）技术分别检测气体和溶液产物。通过这种方法，我们确定了在PtRu/C和Pt/C表面上七种气体产物的反应电位：N?、NO、N?H?、NH?OH、HN?、N?O和NO?。N?在PtRu/C表面的起始电位比在Pt/C表面低100 mV。尽管Ru/C和RuO?/C的氨氧化催化活性较低，但仍检测到了少量的N?、NO、HN?和N?O，其氨氧化反应的起始电位分别为0.30 V和0.95 V。这些结果表明，PtRu/C表面氨氧化反应起始电位的差异是由于金属Ru的存在所致。在Ru基表面高电位下，RuO?的作用得以体现，它促进了溶液中氧化产物（如NO??和NO??）的生成。此外，N??首次被检测并定量，这为氮化物的生成提供了一种新的途径。该研究的发现为Ru基催化剂在氨氧化过程中的电化学行为提供了重要的机制见解，加深了对氨氧化反应的基本理解，并为设计更高效的氨燃料电池催化剂以及生产高附加值产品提供了指导。