量子点诱导相分离构建3D/0D钙钛矿异质结用于提升X射线探测器性能

针对金属卤化物钙钛矿（MHP）X射线探测器存在的暗电流与离子迁移问题，本研究提出量子点辅助热压策略，通过精准构建CsPbBr3/Cs4PbBr6异质结调控界面电场。该器件实现0.1 nA cm?2的超低暗电流密度和12?910 μC Gyair?1 cm?2的高灵敏度，为高分辨率X射线成像提供新方案。

　　

基于金属卤化物钙钛矿（Metal Halide Perovskites, MHP）（尤其是CsPbBr₃）的直接转换X射线探测器虽具备高性能潜力，却长期受困于有害的暗电流和离子迁移问题。稳定且高效的电极界面工程仍是关键瓶颈。本研究创新性地采用量子点（Quantum Dot, QD）辅助热压策略，通过精确调控CsPbBr₃/Cs₄PbBr₆异质结结构，实现了对界面电场（Interfacial Electric Field, IEF）的定向操控。该策略结合了前体量子点的协同缺陷工程与热压过程中QD纳米晶的可控二次生长，从而在界面处形成了相组成可调的异质结构。优化后的器件具有厚达101微米、晶粒尺寸达26微米的正交相CsPbBr₃吸收层，并与下方的六方相Cs₄PbBr₆层紧密集成。开尔文探针力显微镜（Kelvin Probe Force Microscopy, KPFM）直接验证了界面处存在约21毫伏的内建电势阶跃，该电势与II型能带排列协同作用，有效抑制了暗电流注入、限制了离子迁移并促进了高效的电荷分离。因此，经过精心设计的探测器展现出极低的暗电流密度（在1 V mm^?1电场下仅为0.1 nA cm^?2）。器件载流子传输性能显著提升，电荷载流子平均寿命增强了8倍（从1.6纳秒延长至12纳秒），并实现了高达12,910 μC Gy_air^?1 cm^?2的X射线灵敏度（在85 V mm^?1条件下），同时仍保持其超低的暗电流基线。当与256 × 256像素的薄膜晶体管（Thin-Film Transistor, TFT）面板集成后，成功制备出大面积X射线成像探测器，该探测器能够为各种精细工业产品提供高分辨率、高对比度的清晰图像。