在高效且稳定的镍磷化物催化剂上对凝析油进行催化脱氯化反应

《New Journal of Chemistry》：Catalytic hydrodechlorination of condensate oil on highly active and stable nickel phosphide catalysts

催化脱氯性能研究表明，Ni2P/SiO2催化剂在Ni/P=2时活性最佳，EDTA辅助制备显著提升Ni2P分散度，催化体系在300℃、LHSV 3 h-1、H2/O比200、3 MPa条件下实现97%氯去除率并保持160小时稳定性，含氯芳烃、烷烃、烯烃脱氯活性顺序与理论吸附能计算结果一致。

　　

本研究探讨了在负载型镍磷催化剂上对凝析油进行催化脱氯的过程。这些催化剂是通过初始润湿浸渍法制备的，浸渍过程中有或没有使用乙二胺四乙酸（EDTA），并通过X射线衍射、N?吸附、氢气程序升温还原、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等技术进行了表征。在具有不同Ni/P摩尔比的镍磷催化剂中，Ni?P/SiO?（Ni/P = 2）主要存在于Ni??P?晶体相中，并表现出最佳的脱氯性能。在制备Ni?P/SiO?过程中添加EDTA显著改善了Ni?P在催化剂上的分散性，从而提高了其催化活性。三种代表性的有机氯化合物（分别为氯化芳烃、氯化烷烃和氯化烯烃）的反应活性顺序为：氯苯 > 四氯乙烯 > 1,3-二氯丙烷，这一顺序也与它们在Ni?P/SiO?上的吸附能量顺序一致（吸附能量通过VASP软件计算得出）。Ni?P/SiO?-EDTA催化剂对实际凝析油表现出优异的催化脱氯性能和稳定性：在300°C、空速为3 h?1、H?/油比为200以及3 MPa的条件下，氯去除率达到了97%；在连续运行160小时后，氯去除率仍保持在96.4%。