通过新的高性能光氧化还原途径实现甲醇升级转化以合成乙二醇醛

光催化合成甘油醛的新方法：Ni/ZnIn2S4催化剂实现高效甲醇转化，产率达30 mmol·g?1·h?1，选择性94%，量子效率22%（λ=360 nm），为C2化学提供新路径。

　　

摘要

乙二醇醛（GA）作为C₂基化学工业的原料具有巨大潜力，在制药和各种化学品的制造中发挥着重要作用。然而，传统的GA合成方法存在反应条件苛刻、选择性低以及纯化成本高的问题。本文首次提出了一种新的光氧化还原催化高效路线，利用Ni修饰的ZnIn₂S₄催化剂，在产生H₂的同时实现甲醇的脱氢C─C偶联反应，从而合成GA，为选择性GA合成提供了一种尚未被充分开发的光催化方法。具体而言，GA的产率为30.0 mmol·g^?1·h^?1，选择性达到94%，在λ = 360 nm时的最佳表观量子产率为22%，这是迄今为止报道的最高选择性甲醇转化为GA的光催化转化效率。机理研究表明，Ni的修饰促进了界面电荷分离与转移，并加速了关键自由基中间体•CH₂OH和•OCH₃的形成，从而实现了GA的生成。这项工作提供了一种全新的光催化方法，用于高效且可持续地生产GA，并丰富了甲醇升级转化化学的研究内容。

图形摘要

我们首次发现了一种新的高效选择性光氧化还原路线，通过Ni修饰的ZnIn₂S₄（Ni/ZIS）催化剂在产生H₂的同时实现甲醇的脱氢C─C偶联反应，从而合成乙二醇醛（GA）。在λ = 360 nm时，GA的表观量子产率（AQY）达到22%，这是光催化甲醇转化领域中的最高值。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。