层状铜氧化物中稀土元素调控的键极化率：促进表面重构以实现C2+电合成

通过稀土元素掺杂调控层状铜氧化物（Ln?CuO?）的Cu-O键极化能力，促进表面重构形成高分散应变铜纳米颗粒和Cu/Pr?CuO?界面，实现CO?电还原高效合成C?+产物。其中Pr?CuO?在-1.7 V vs RHE下达到376.2 mA cm?2的C?+电流密度和80% Faradaic效率，并保持长期稳定性。

　　

摘要

铜（Cu）氧化物在通过二氧化碳还原反应（CO₂RR）电化学合成多碳（C₂₊）产物方面具有巨大潜力，但目前尚未充分研究原始铜氧化物中的化学键特性与CO₂RR过程中不可避免的表面重构之间的关联。本文报道了我们通过A位稀土元素调控策略，改变层状铜氧化物（Ln₂CuO₄，其中Ln = La, Pr, Nd, Sm, Gd）中Cu─O键极化率的研究成果，从而促进表面重构，以实现高效的C₂₊电合成。特别是，经过优化的Pr₂CuO₄材料具有最高的键极化率，其C₂₊产物的法拉第效率达到了约80%，在?1.7 V下的C₂₊部分电流密度为376.2 mA cm^?2（相对于RHE），并且在200 mA cm^{?2₂CuO₄界面共同作用，作为双重活性位点，提高了CO的吸附能力并降低了C─C键合的能量障碍，从而增强了C₂₊的选择性。}

图形摘要

本文报道了一种利用稀土元素调控策略来改变层状铜氧化物中的键极化率，以促进高效C₂₊电合成过程中的表面重构。优化后的Pr₂CuO₄材料实现了约80%的C₂₊法拉第效率和376.2 mA cm^{?2的部分电流密度，这归因于其具有较高键极化率的应变Cu纳米颗粒和Cu/Pr₂CuO₄界面所形成的双重活性位点。}

利益冲突

作者声明没有利益冲突。